Синтез фотокатализаторов на основе графитоподобного нитрида углерода с ультрамалым содержанием благородных металлов

КАРТОЧКА ПРОЕКТА ФУНДАМЕНТАЛЬНЫХ И ПОИСКОВЫХ НАУЧНЫХ ИССЛЕДОВАНИЙ,
ПОДДЕРЖАННОГО РОССИЙСКИМ НАУЧНЫМ ФОНДОМ

Информация подготовлена на основании данных из Информационно-аналитической системы РНФ, содержательная часть представлена в авторской редакции. Все права принадлежат авторам, использование или перепечатка материалов допустима только с предварительного согласия авторов.

ОБЩИЕ СВЕДЕНИЯ

Номер проекта 21-13-00314

НазваниеСинтез фотокатализаторов на основе графитоподобного нитрида углерода с ультрамалым содержанием благородных металлов

Руководитель Козлова Екатерина Александровна, Доктор химических наук

Организация финансирования, регион Федеральное государственное бюджетное учреждение науки "Федеральный исследовательский центр "Институт катализа им. Г.К. Борескова Сибирского отделения Российской академии наук" , Новосибирская обл

Конкурс №55 - Конкурс 2021 года «Проведение фундаментальных научных исследований и поисковых научных исследований отдельными научными группами»

Область знания, основной код классификатора 03 - Химия и науки о материалах; 03-403 - Гомогенный катализ и гетерогенный катализ

Ключевые слова фотокатализ на полупроводниках, получение водорода, графитоподобный нитрид углерода, видимый свет, солнечная энергетика

Код ГРНТИ31.15.28

ИНФОРМАЦИЯ ИЗ ЗАЯВКИ

Аннотация
Тенденция к сокращению легкодоступных запасов высококачественного ископаемого углеродсодержащего сырья определяет острую необходимость освоения доступных альтернативных и, прежде всего, возобновляемых источников энергии. При этом одним из наиболее перспективных направлений развития энергетики будущего может стать развитие солнечной энергетики. Особо привлекательным в этой области считается процесс фотокаталитического получения водорода под действием видимого света, поскольку в данном случае осуществляется трансформация солнечной энергии в энергию химических связей. Уникальные свойства водорода позволяют считать его универсальным и наиболее экологически чистым химическим энергоносителем, пригодным для использования практически в любых типах тепловых двигателей и многих иных видах электрогенерирующих устройств. С этой точки зрения разработка новых эффективных технологий получения водорода является актуальным для решения, по крайней мере, локальных задач водородной энергетики. Реакцию полного фотокаталитического разложения воды на водород и кислород на полупроводниковых фотокатализаторах в жидкой фазе принято описывать двумя окислительно-восстановительными брутто-полуреакциями – образования водорода за счет двухэлектронного восстановления протонов и образования кислорода за счет четырехэлектронного окисления воды. В большинстве работ исследуется фотокаталитическое получение водорода с использованием органических и неорганических доноров электронов, процессы фотокаталитического окисления воды и собственно разложения воды на водород и кислород исследуются значительно реже. При этом, разложение воды без введения каких-либо доноров электронов выглядит более перспективным. Основным фактором, сдерживающим практическое использование фотокаталитических процессов является отсутствие эффективных и одновременно стабильных гетерогенных фотокатализаторов, функционирующих под действием видимого света, составляющего около 43% солнечного спектра. В последнее время больше внимание исследователей привлекает графитоподобный нитрид углерода g-C3N4. Данный материал обладает свойствами полупроводника с шириной запрещенной зоны 2.7 эВ, и положениями валентной зоны и зоны проводимости, подходящими для фотокаталитического разложения воды. Одним из распространенных методов повышения активности g-C3N4, как и других полупроводниковых фотокатализаторов, является нанесение металлических сокатализаторов на поверхность полупроводников, что приводит к пространственному разделению электрон-дырочных пар. Традиционно в качестве сокатализаторов используются благородные металлы и их соединения, особенно металлы платиновой группы. Соответственно, возникает задача создания активных фотокатализаторов с низким содержанием благородных металлов, что может быть достигнуто за счет высокой дисперсности частиц сокатализатора и их взаимодействием с полупроводниковым носителем. Считается, что наиболее эффективным сокатализатором получения водорода является металлическая платина и металлы платиновой группы, окисление воды может проходить в системах с нанесенным оксидом иридия. При этом, одновременное нанесение данных сокатализаторов на поверхность полупроводника позволит получить фотокатализаторы полного разложения воды. В связи с вышеперечисленным, целью работы является создание фотокатализаторов разложения воды на водород и кислород на основе графитоподобного нитрида углерода с ультрамалым содержанием благородных металлов (Pt, Pd, Rh, Ir). В рамках поставленной цели будут решаться следующие задачи: • Синтез фотокатализаторов на основе g-C3N4 с нанесенными соединениями Pt, Pd, Rh, Ir (массовая доля металла до 0.1%) для получения водорода и кислорода; • Синтез фотокатализаторов на основе g-C3N4 с одновременным нанесением соединений двух металлов в различных комбинациях (массовая доля каждого металла до 0.1%) и одного и того же металла в различных зарядовых состояниях (массовая доля металла до 0.1%) для полного разложения воды; • Характеризация полученных материалом комплексом физико-химических методов, включая РФА, РФЭС, оптическую и люминесцентную спектроскопию, а также фотоэлектрохимические исследования. • Исследование фотокаталитической активности синтезированных фотокатализаторов в реакции получения водорода, кислорода, и полного разложения воды под действием видимого света; • Нахождение закономерностей между структурой фотокатализаторов и их активностью и квантовой эффективности в целевых процессах. • Изучение формирования активного компонента синтезированных фотокатализаторов и их стабильности путем проведения циклических экспериментов с исследованием состава фотокатализаторов на разных стадиях процесса методами РФА, РФЭС и ПЭМ.

ОТЧЁТНЫЕ МАТЕРИАЛЫ

Публикации

1. Васильченко Д.Б., Журенок А.В., Сараев А.А., Герасимов Е.Ю., Черепанова С.В., Ковтунова Л.М., Ткачев С.В., Козлова Е.А. Platinum Deposition onto g-C3N4 with Using of Labile Nitratocomplex for Generation of the Highly Active Hydrogen Evolution Photocatalysts International Journal of Hydrogen Energy, 2021, in Press (год публикации - 2021)
10.1016/j.ijhydene.2021.09.253

2. Журенок А.В., Ковтунова Л.М., Васильченко Д.Б., Козлова Е.А. Rh- and Pt-Doped g-C3N4 for the Photocatalytic Hydrogen Evolution from Aqueous Solutions of Triethanolamine under Visible Light XXIV International Conference on Chemical Reactors (CHEMREACTOR‐24) [Electronic resource]: abstracts / (September 12 ‐ 17, 2021 in Milan, Italy – Novosibirsk, Russia) Сборник, BIC. 2021. 501 c., PP. 209-210 (год публикации - 2021)

3. Журенок А.В., Васильченко Д.Б., Козлова Е.А. Фотокатализаторы на основе g-C3N4, допированного родием и платиной, для получения водорода под действием видимого света РОСКАТАЛИЗ. IV Российский конгресс по катализу : Сборник тезисов докладов Сборник, 2021. 937 c., С. 347-348 (год публикации - 2021)

4. Топчиян П.А., Васильченко Д.Б. ПОЛУЧЕНИЕ И ИССЛЕДОВАНИЕ НИТРОАКВАКОМПЛЕКСОВ ИРИДИЯ(III) XXVIII Международная Чугаевская конференция по Координационной химии 03 - 08 октября 2021 года, Туапсе, Ольгинка, Краснодарский край, Россия, Сборник тезисов, С. 209 (год публикации - 2021)

5. Журенок А.В., Васильченко Д.Б., Козлова Е.А. Фотокатализаторы на основе g-C3N4 для процессов получения водорода под действием видимого света Новые катализаторы и каталитические процессы для решения задач экологически чистой и ресурсосберегающей энергетики [Электронный ресурс]: сборник тезисов научной школы молодых ученых. Сборник, ТГУ. 2021. 54 c., С. 17 (год публикации - 2021)

6. Васильченко Д.Б., Журенок А.В., Сараев А.А., Герасимов Е.Ю. Черепанова С.В., Ткачев С.В., Плюснин П.Е., Козлова Е.А. Highly Efficient Hydrogen Production under Visible Light over g-C3N4-Based Photocatalysts with Low Platinum Content Chemical Engineering Journal, Chemical Engineering Journal. 2022. V.445. 136721:1-14. (год публикации - 2022)
10.1016/j.cej.2022.136721

7. Топчиян П.А., Васильченко Д.Б., Ткачев С.В., Шевень Д.Г. , Ельцов И.В., Асанов И.П., Сидоренко Н.Д., Сараев А.А., Герасимов Е.Ю., Куренкова А.Ю., Козлова Е.А. Highly Active Visible Light-Promoted Ir/g‑C3N4 Photocatalysts for the Water Oxidation Reaction Prepared from a Halogen-Free Iridium Precursor ACS Applied Materials and Interfaces, ACS Applied Materials and Interfaces. 2022. V.14. N31. P.35600–35612. (год публикации - 2022)
10.1021/acsami.2c07485

8. Козлова Е.А. Photocatalytic hydrogen production and CO2 reduction over g-C3N4-based photocatalysts Catalysis: from science to industry : Proceedings of VII International scientific school-conference for young scientists, Сборник, ТГУ. 2022. 177 c., Catalysis: from science to industry : Proceedings of VII International scientific school-conference for young scientists Сборник, ТГУ. 2022. стр. 15. (год публикации - 2022)

9. Козлова Е.А. Photocatalytic Hydrogen Production and Reduction of Carbon Dioxide over g-C3N4-based Photocatalysts 2022 International Webinar of Advanced Materials for Energy, Catalysis and Environment, Book of Abstracts, Heilongjiang University, 2022 International Webinar of Advanced Materials for Energy, Catalysis and Environment, Book of Abstracts, P. 14 (год публикации - 2022)

10. Журенок А.В., Васильченко Д.В., Козлова Е.А. Синтез материалов на основе g-C3N4 для эффективного получения водорода под действием видимого света ВОДОРОД КАК ОСНОВА НИЗКОУГЛЕРОДНОЙ ЭКОНОМИКИ конференция Центра компетенций НТИ, Сборник тезисов, Институт катализа СО РАН, 2022, ВОДОРОД КАК ОСНОВА НИЗКОУГЛЕРОДНОЙ ЭКОНОМИКИ конференция Центра компетенций НТИ, Сборник тезисов, стр. 60-61. (год публикации - 2022)

11. Васильченко Д.Б., Журенок А.В., Козлова Е.А. Synthesis of Highly Efficient g-C3N4-Based Photocatalysts with Low Platinum Content for Hydrogen Production under Visible Light HYPOTHESIS XVII. HYdrogen POwer THeoretical & Engineering Solutions International Symposium. Book of Abstracts. Taipei 2022 Taiwan Сборник, 2022., HYPOTHESIS XVII. HYdrogen POwer THeoretical & Engineering Solutions International Symposium. Book of Abstracts. Taipei 2022 Taiwan Сборник, 2022. 242 c. (год публикации - 2022)

12. Сидоренко Н.Д. Фотокаталитическое получение кислорода из водных растворов NaIO4 с использованием катализаторов на основе g-C3N4, допированного иридием Материалы Международной научной конференции студентов, аспирантов и молодых учёных «Ломоносов-2022», секция «Химия». – М.: Издательство «Перо», 2022. – 72 МБ. [Электронное издание], Материалы Международной научной конференции студентов, аспирантов и молодых учёных «Ломоносов2022», секция «Химия». – М.: Издательство «Перо», 2022. стр. 296 (год публикации - 2022)

13. Топчиян П.А., Васильченко Д.Б. Исследование акванитрокомплексов иридия(III) Сборник тезисов докладов XXIII Международной Черняевскщй конференции по химии, анализу и технологии платиновых металлов. Новосибирск: ИНХ СО РАН, 2022, Сборник тезисов докладов XXIII Международной Черняевскщй конференции по химии, анализу и технологии платиновых металлов. Новосибирск: ИНХ СО РАН, 2022, стр. 43 (год публикации - 2022)
10.26902/Chern-2022-024

14. Топчиян П.А., Васильченко Д.Б. Исследование гран-[Ir(H2O)3(NO2)3] и его практическое применение в качестве предшественника для гетерогенного катализа Спектроскопия координационных соединений: сборник научных трудов XIX Международной конференции; Кубанский государственный университет. – Краснодар: Кубанский гос. ун-т, 2022., Спектроскопия координационных соединений: сборник научных трудов XIX Международной конференции; Кубанский государственный университет. – Краснодар: Кубанский гос. ун-т, 2022. стр. 237 (год публикации - 2022)

15. Журенок А.В., Васильченко Д.Б., Козлова Е.А. Photocatalytic hydrogen production on g-C3N4 with a low content of platinum Catalysis: from science to industry : Proceedings of VII International scientific school-conference for young scientists, Сборник, ТГУ. 2022. 177 c., Catalysis: from science to industry : Proceedings of VII International scientific school-conference for young scientists Сборник, ТГУ. 2022. стр. 93 (год публикации - 2022)

16. Журенок А.В., Васильченко Д.Б., Козлова Е.А. Comprehensive Review on g-C3N4-Based Photocatalysts for the Photocatalytic Hydrogen Production under Visible Light International Journal of Molecular Sciences, V.24. N1. 346:1-19. (год публикации - 2023)
10.3390/ijms24010346

17. Марковская Д.В., Сидоренко Н.Д., Журенок А.В., Козлова Е.А. Studying Effects of External Conditions of Electrochemical Measurements on the Photoelectrochemical Properties of Semiconductors: Cyclic Voltammetry, Impedance Spectroscopy, and Mott – Schottky Method Electrochemical Materials and Technologies, V.2. N2. 20232013:1-14. (год публикации - 2023)
10.15826/elmattech.2023.2.013

18. Журенок А.В., Васильченко Д.Б., Бердюгин С.Н., Герасимов Е.Ю., Сараев А.А., Черепанова С.В., Козлова Е.А. Photocatalysts Based on Graphite-like Carbon Nitride with a Low Content of Rhodium and Palladium for Hydrogen Production under Visible Light Nanomaterials, V.13. N15. 2176:1-16. (год публикации - 2023)
10.3390/nano13152176

19. Потапенко К.О., Козлова Е.А. Effect of triethanolamine and sodium hydroxide concentration on the activity of Pt/g-C_3 N_4catalyst in the reaction of photocatalytic hydrogen evolution under visible light irradiation Nanosystems: physics, chemistry, mathematics (год публикации - 2023)

20. Потапенко К.О., Черепанова С.В., Козлова Е.А. A New Strategy for the Synthesis of Highly Active Catalysts Based on g-C3N4 for Photocatalytic Production of Hydrogen under Visible Light Doklady Physical Chemistry, v. 513, Part 2, 2023 (год публикации - 2023)
10.1134/S0012501623700112

21. Сидоренко Н.Д., Топчиян П.А., Сараев А.А., Герасимов Е.Ю., Журенок А.В., Васильченко Д.Б., Козлова Е.А. Bimetallic Pt-IrOx/g-C3N4 Photocatalysts for the Highly Efficient Overall Water Splitting under Visible Light Catalysts, V.14. N4. 225:1-17. (год публикации - 2024)
10.3390/catal14040225

22. Сидоренко Н.Д. Исследование кинетики фотокаталитического разложения воды под воздействием излучения видимого света в присутствии биметаллических нанесенных фотокатализаторов на основе g-C3N4 Экология России и сопредельных территорий : Материалы XXV Междунар. экол. студ. конф. / Новосиб. гос. ун-т. – Новосибирск : ИПЦ НГУ, 2022. – 80 с., Материалы XXV Международной экологической студенческой конференции (МЭСК-2022), стр. 56 (год публикации - 2022)

Публикации