Аннотация результатов, полученных в 2019 году
В 2019 году научным коллективом Проекта продолжены исследования равновесной и неравновесной спиновой динамики в магнитных диэлектриках и получены следующие оригинальные результаты. Продолжено исследование решеточной и спиновой динамики в материалах, магнитные свойства которых определяются ионом Ni2+. Антиферромагнетик Ni2InSbO6 привлек наше внимание тем, что он обладает сложной кристаллической структурой R3 с сосуществующей полярностью, хиральностью и несоразмерным магнетизмом. Сочетание данных свойств несомненно представляет большой интерес, поскольку открываются новые степени свободы во взаимодействии между кристаллической и магнитными подсистемами. Методом комбинационной спектроскопии света были определены рамановские тензорные элементы A и E мод, а также их симметрия. Для мод симметрии A наблюдалось проявление LO-TO расщепления. Температурные измерения позволили выявить хорошо выраженное спин-фононное взаимодействие, которое наблюдалось для некоторых мод как ниже, так и выше температуры антиферромагнитного упорядочения. В антиферромагнитной фазе обнаружено широкое возбуждение на 247 см-1, которое было приписано двухмагнонной моде. Это значение позволило оценить параметры обменных интегралов путем расчетов с использованием теории линейных спиновых волн. Результаты данного исследования доступны на https://journals.aps.org/prb/abstract/10.1103/PhysRevB.100.144417. Проведено теоретическое и экспериментальное (метод накачка-зондирование) исследование возбуждения двухмагнонных мод (+k,-k) в гейзенберговских антиферромагнетиках KNiF3 и K2NiF4, которые определяются энергией и плотностью магнонов не в центре зоны Бриллюэна, как в случае антиферромагнитного резонанса, а преимущественно вблизи границы этой зоны. Поскольку частоты этих возбуждений в данных двух кристаллах расположены при 22 и 16 ТГц, соответственно, такие эксперименты потребовали использование лазеров накачки со сверхкороткими импульсами порядка 10 фс. Обнаруженные сигналы магнитного линейного дихроизма были описаны в рамках динамики продольных колебаний антиферромагнитного вектора. Результаты исследования доступны на https://journals.aps.org/prb/abstract/10.1103/PhysRevB.100.024428. Связь между микроскопическим спин-фононным взаимодействием и макроскопическим магнитодиэлектрическим эффектом исследована в кубических антиферромагнитных фтороперовскитах KCoF3 и RbCoF3. Проведено экспериментальное исследование спектров инфракрасного отражения при температурах от 5 до 300 K. Был установлен важный результат, что аномальный рост низкочастотной диэлектрической проницаемости в KCoF3 при охлаждении связан с увеличением LO-TO расщепления вследствие существенного смягчения низкочастотного фонона на 7 см-1. Оригинальным результатом работы является то, что на микроскопическом уровне спонтанный магнитодиэлектрический эффект в обоих материалах обусловлен спин-фононным взаимодействием, которое наблюдается только для тех TO и LO фононов, которые изменяют (модулируют) 180°-угол сверхобменного взаимодействия в цепочке Co-F-Co. Результаты данного исследования доступны на https://journals.aps.org/prb/abstract/10.1103/PhysRevB.100.024429. Теоретически изучено распространение электромагнитных волн в одноосном нецентросимметричном антиферромагнетике CuB2O4 при учете гиротропии (волновой вектор k), внешнего магнитного поля и комбинированного вклада в диэлектрическую проницаемость за счет гиротропии и внешнего магнитного поля (kB-эффект). Получены аналитические выражения волновых векторов и оптической невзаимности для разных ориентаций волнового вектора к и магнитного поля B. Построены угловые зависимости оптической невзаимности для геометрии Фарадея и Фохта. Экспериментально и теоретически изучено возбуждение квази-ферромагнитной (ФМ) и квази-антиферромагнитной (АФМ) мод ТГц импульсами. Проанализированы микроскопические механизмы возбуждения обеих мод и показано, что они имеют разную природу, а именно, что амплитуда высокочастотной резонансной АФМ моды изменяется линейно с величиной магнитного поля ТГц импульса, в то время как амплитуда низкочастотной нерезонансной ФМ моды изменяется квадратично по отношения к электрическому полю ТГц импульса. Результаты данного исследования доступны на https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.123.157202. Получены уравнения динамики намагниченности ферримагнетика, находящегося под воздействием короткого лазерного импульса в сильно неравновесном состоянии, позволяющие теоретически исследовать и сформулировать условия для реализации оптического переключения намагниченности.

Аннотация результатов, полученных в 2020 году
В 2020 году научным коллективом Проекта продолжены исследования равновесной и неравновесной спиновой динамики в магнитных диэлектриках и получены следующие оригинальные результаты. Равновесная спиновая динамика Метаборат меди CuB2O4 кристаллизуется в уникальной нецентросимметричной структуре, обладает антиферромагнитным упорядочением ниже TN1 = 20 K и проявляет большое разнообразие магнитных, оптических и магнитооптических свойств. В частности, он демонстрирует сильную фотолюминесценцию, редко наблюдаемую ранее в других магнитоупорядоченных оксидах меди, в которых магнитные свойства определяются магнитными ионами Cu2+ (3d9, S = 1/2). Здесь мы сообщаем о подробном спектроскопическом исследовании фотолюминесценции, исходящей от ионов Cu2+. Наши исследования сосредоточены на понимании схемы уровней энергии многократных возбуждений ниже энергетически низшего, расщепленного кристаллическим полем электронного перехода d−d при 1.405 эВ. Мы идентифицировали несколько эмиссионных линий и среди них выделили три набора линий, каждая из которых состоит из экситонной линии и сателлита, связанных с рекомбинацией экситонов с помощью магнонов. Интенсивность излучения трех наборов сильно изменяется в интервале температур 1.7–40 K, показывая выраженную корреляцию с магнитными фазовыми переходами между соразмерной и несоразмерной фазами. Спектры возбуждения фотолюминесценции и динамика излучения с временным разрешением позволили детально разобрать каналы релаксации энергии, заселяющие экситон-магнонные состояния. Результаты исследования опубликованы в Physical Review B [https://doi.org/10.1103/PhysRevB.102.035128]. В последнее время внимание исследователей привлекают магнетики со структурой типа “пчелиных сот”. Одним из таких материалов является титанат кобальта CoTiO3 со структурой ильменита. Данный материал интересен тем, что в нем были экспериментально обнаружены Дираковские магноны и спин-орбитальные экситоны. Однако дальнейшие экспериментальные исследования CoTiO3 затруднены отсутствием информации о фононном спектре. Мы провели комплексное исследование динамики решетки в центре зоны Бриллюэна монокристалла ильменита CoTiO3 взаимодополняющими методами инфракрасной, рамановской и диэлектрической спектроскопии, дополненные расчетами из первых принципов. Определены частоты и симметрии всех предсказанных ИК- и раман-активных фононов. Кроме того, на температурной зависимости радиочастотной диэлектрической проницаемости обнаружен излом в нулевом магнитном поле в результате спонтанного магнитодиэлектрического эффекта. Наши результаты создают прочную основу для дальнейших исследований и более глубокого понимания связи между фононами, спинами и магнитными возбуждениями, а также их участия в других физических явлениях в этом многообещающем материале. Результаты исследования динамики решетки CoTiO3 опубликованы в Journal of Alloys and Compounds [https://doi.org/10.1016/j.jallcom.2020.157633]. Оксибораты переходных металлов Me3(BO3)2 (Me = Mn, Co, Ni) со структурой котоита демонстрируют сложное поведение магнитной подсистемы в результате конкурирующих взаимодействий между магнитными ионами в неэквивалентных кристаллографических позициях. Мы провели исследование динамики решетки в центре зоны Бриллюэна монокристалла ортобората кобальта Co3(BO3)2, являющегося антиферромагнетиком ниже TN = 34 K. Эксперименты по рассеянию синхротронного излучения выполненные на линии SNBL, ESRF показали отсутствие какого-либо понижения симметрии при антиферромагнитном упорядочении, обнаруженное в изоструктурном антиферромагнетике Ni3(BO3)2. Анализ экспериментально полученных спектров ИК отражения и комбинационного рассеяния света, дополненный расчетами динамики решетки Co3(BO3)2 из первых принципов, позволил установить симметрии и частоты 23 из 26 ИК- и 21 из 30 раман-активных фононов. В результате сопоставление динамики решетки изоструктурных Co3(BO3)2 и Ni3(BO3)2 обнаружен существенный сдвиг частот фононов, который мы связываем с изменениями силовых постоянных при изменении длин связей Me-O в октаэдрических группах MeO6. По результатам исследования подготовлена статья, направленная в Journal of Alloys and Compounds. Антиферромагнитный фторид кобальта CoF2 является одним из самых сложных в группе фторидов с тетрагональной структурой рутила, поскольку характеризуется сильной спин-орбитальной связью. Как следствие, он является очень интересным объектом для теоретического описания из-за наличия орбитального магнетизма. В рамках данного проекта были проведены исследования спектров комбинационного рассеяния в CoF2 в широком интервале температур 3.8-300 К и магнитных полей 0-30 T. В исследовании использовались два лазерных источника возбуждения с частотами 532 и 660 нм, попадающих в полосу поглощения и окно оптической прозрачности, соответственно. Такой подход позволил подтвердить отсутствие резонансных эффектов на магнитную и решеточную динамику для этих двух линий. С высокой точностью былиисследованы изменения частот фононов при переходе через температуру магнитного упорядочения TN=37 K в результате спин-фононного взаимодействия. Было обнаружено снятие вырождения дважды вырожденных Eg фононов в сильных полях с расщеплением достигающим 10 см-1 при B=30 T и измерены полевые зависимости ренормализации частот невырожденных фононов, вызванные магнитоупругим эффектом. Измерены полевые зависимости одномагнонных возбуждений и двухмагнонной полосы для полей, приложенных вдоль и поперек оптической оси. В поперечной геометрии поля наблюдается ожидаемое смягчение одной из магнонных ветвей, достигающее нулевой частоты при значении поля спин-флоп 14 Т. Однако в геометрии “поле вдоль АФМ вектора”, в которых обычно наблюдаются скачкообразный поворот магнитных моментов типа спин-флоп, и, как следствие, скачок частот магнитных возбуждений, в эксперименте наблюдается очень плавное изменение частот с минимумом нижайшей магнонной ветви в области 21T. Это наблюдение может свидетельствовать о существенном влиянии анизотропии g-фактора и неприменимости стандартных моделей описания спин-ориентационных переходов (например равномодульность). Также были детально исследованы полевые зависимости спин-орбитальных экситонов (спин-орбитальное расщепление основного состояния двухвалентного иона кобальта), продемонстрирована ренормализация частот и интенсивностей при магнито-ориентационных переходах и нетривиальная гибридизация с фононами в сильных полях. Наблюдался “неприятный” эффект физического разрушения монокристаллов при полях свыше 25 T из-за сильнейшего магнитоупругого взаимодействия или напряжений (стрейн) на доменных стенках. В последующем кристаллы охлаждались в относительно слабом поле 5 T для создания монодоменного состояния. Проведены исследований спектров комбинационного рассеяния в монокристаллах CuWO4 при температуре 4.2 K в сильных статических магнитных полях (HFML, Неймеген) в геометрии обратного рассеяния. Были изучены полные азимутальные поляризационные зависимости магнитных и решеточных возбуждений в нулевом поле на трех простых гранях кристалла типа (100), (010), (001). В этом кристалле показано существенно более слабое снятие вырождения акустической ветви по сравнению с родственным антиферромагнетиком NiWO4, что подтверждает меньшую роль двухосной одноионной анизотропии. Обнаружены и детально исследованы два типа высокоэнергетичных возбуждений: двухмагнонная полоса с энергией вблизи 60 см-1 и широкая полоса вблизи 90 см-1 соответствующая предположительно продольному возбуждению спиновых димеров. Оба возбуждения демонстрируют различное поведение при приложении магнитного поля, что и позволило их идентифицировать. Продемонстрировано существование гигантских антирезонансов типа Фано в области спектрального пересечения димерного возбуждения и нескольких фононов, причем существенно разное для разных фононов. Следует отметить, что антирезонанс является поляризационно-зависимым. Продемонстрировано отсутствие фазовых переходов типа спин-флип и спин-флоп в полях до 30 T при ориентации поля вдоль главных осей, что связано с низкой симметрией кристалла и ориентацией вектора антиферромагнетизма под существенными углами к этим осям. Эксперименты позволят подтвердить или опровергнуть одну из имеющихся на настоящий момент рабочих моделей основного состояния и спектров возбуждения - димеризованый магнетик с продольными и поперечными возбуждениями спиновых димеров или низкоразмерный (1D) Гейзенберговский антиферромагнетик с возбуждениями типа спиновые волны. В антиферромагнитной фазе в элементарной ячейке CuB2O4 есть два перпендикулярных друг другу вектора: антиферромагнитный вектор L и малый ферромагнитный вектор M. При наложении внешнего магнитного поля вектора M и L могут вращаться в плоскости (001) кристалла. Изучалась невзаимность при распространении света в кристалле CuB2O4, находящемся в парамагнитной и антиферромагнитной фазе. Был применен симметрийный подход, позволивший записать все вклады в диэлектрическую проницаемость среды, зависящую от волнового вектора, внешнего магнитного поля, векторов M и L, а также всевозможных комбинаций этих величин. Отдельно рассматривались три случая: антиферромагнитный кристалл без внешнего поля, а также парамагнитный и антиферромагнитный кристалл, помещенный во внешнее магнитное поле. Была исследована невзаимность и ее симметрийные свойства в парамагнитной фазе, которая возникает благодаря внешнему полю. Были получены аналитические выражения и указательные поверхности волновых векторов в антиферромагнитной фазе, где невзаимность обусловлена ферромагнитным и антиферромагнитным упорядочиванием. Главным результатом является описание управления ферромагнитной и антиферромагнитной невзаимностью в соразмерной фазе с помощью магнитного поля. Результаты исследования опубликованы в виде электронного препринта и направлены для публикации в научный журнал. Неравновесная спиновая динамика Выявлена микроскопическая природа сверхбыстрой модификации соотношения между симметричным (J) и антисимметричным (D) обменным взаимодействием в антиферромагнитных оксидах железа с использованием фемтосекундного лазерного возбуждения в качестве накачки и терагерцовой эмиссионной спектроскопии в качестве зонда. Настраивая энергию фотонов импульса лазерной накачки, мы показали, что влияние света на отношение D/J в двух архетипических оксидах железа FeBO3 и ErFeO3 максимизируется, когда энергия фотона находится в резонансе с запрещенным по спину и четности d−d-переходом, между расщепленными состояниями ионов Fe3+ в кристаллическом поле. Экспериментальные данные подтверждаются многоэлектронной моделью, учитывающей резонансное поглощение фотонов ионами Fe3+. Наши результаты показывают важность запрещенных по четности и изменению спина и поэтому часто недооценивают d−d-переходы в сверхбыстром оптическом управлении магнетизмом. Результаты исследования опубликованы в Physical Review Letters [https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.125.157201]. Исследование сверхбыстрой спиновой динамики в сильно неравновесных условиях стоит на переднем крае современной физики конденсированного состояния. Одним из направлений этих исследований является выявление того, как эволюционирует обменное взаимодействия на сверхкоротких временах. С этой целью нами было проведено экспериментальное исследование возбуждения и детектирования терагерцовой орбитальной и спиновой динамики в антиферромагнетике CoF2 методом накачка-зондирование с использованием ультракоротких лазерных импульсов с длительностью менее 10 фс. Во-первых, было продемонстрировано возбуждение когерентной двухмагнонной моды на краю зоны Бриллюэна с частотой 3.4 ТГц, связанное с лазерно-индуцированным изменением обменного взаимодействия. Анализ поляризационной зависимости импульса зондирования для двухмагнонного вклада в магнитное линейное двулучепреломление позволил идентифицировать симметрию двухмагнонной моды и определить, что она связана со спиновыми возбуждениями в R точке зоны Бриллюэна. Помимо экспериментального изучения и симметрийного анализа возбуждения двухмагнонных мод в CoF2, в рамках Проекта было развито теоретическое описание таких возбуждений в гейзенберговском антиферромагнетике и их оптического детектирования. Кроме того, в CoF2 было показано, что импульсы возбуждают когерентный оптический фонон с симметрией Eg и частотой 7.45 ТГц. Анализируя изменение поляризации импульса зондирования мы обнаружили, что когерентные колебания решетки модулируют линейное и круговое двупреломление. Последнее мы связываем с тем, что локальные сдвиговые искажения, связанные с Eg фононом, вызывают кратковременные изменения орбитальных моментов на ионах Co2+ через высокочастотный аналог поперечного пьезомагнитного эффекта и, таким образом, вызывают круговое двупреломление. Кроме того, было продемонстрировано возбуждение когерентной двухмагнонной моды на краю зоны Бриллюэна с частотой 3.4 ТГц. По результатам исследования подготовлена статья, направленная в один из ведущих журналов в области физики конденсированного состояния. Неравновесная динамика намагниченности, возникающая под воздействием сверхкоротких субпикосекундных лазерных импульсов в диапазоне сотен и даже десятков фемтосекунд, является в последнее десятилетие одним из наиболее горячих тем физики магнитных явлений. Интерес к ней связан как с чисто фундаментальными вопросами явлений размагничивания, намагничивания и перемагничивания на столь коротких временных интервалах, но также и с перспективой использования этих процессов для ускорения работы жестких дисков на магнитных носителях. В рамках выполнения Проекта была теоретически исследована динамика оптического переключения намагниченности в металлическом ферримагнетике. Выведено уравнение Ландау-Лифшица-Блоха для индуцированной лазерным импульсом продольной динамики намагниченности в двухподрешеточном ферримагнитном металле, учитывающее обменное взаимодействие локализованных и нелокализованных спинов. Показано, что это уравнение описывает индуцированное световым импульсом переключение намагниченности в процессе продольной релаксации. Установлено, что наличие неравновесной спиновой поляризации свободных электронов является необходимым условием для оптического переключения.