КАРТОЧКА ПРОЕКТА ФУНДАМЕНТАЛЬНЫХ И ПОИСКОВЫХ НАУЧНЫХ ИССЛЕДОВАНИЙ,
ПОДДЕРЖАННОГО РОССИЙСКИМ НАУЧНЫМ ФОНДОМ
Информация подготовлена на основании данных из Информационно-аналитической системы РНФ, содержательная часть представлена в авторской редакции. Все права принадлежат авторам, использование или перепечатка материалов допустима только с предварительного согласия авторов.
ОБЩИЕ СВЕДЕНИЯ
Номер проекта 24-19-00038
НазваниеИнтеграция двумерных магнитов с графеном для спиновой электроники
Руководитель Сторчак Вячеслав Григорьевич, Доктор физико-математических наук
Организация финансирования, регион Федеральное государственное бюджетное учреждение "Национальный исследовательский центр "Курчатовский институт" , г Москва
Конкурс №92 - Конкурс 2024 года «Проведение фундаментальных научных исследований и поисковых научных исследований отдельными научными группами»
Область знания, основной код классификатора 09 - Инженерные науки; 09-701 - Электронная элементная база информационных систем
Ключевые слова двумерные материалы, магнетизм, гетероструктуры, графен, силицен, германен, SiC, кремний, германий, молекулярно-лучевая эпитаксия, спинтроника
Код ГРНТИ47.09.48
ИНФОРМАЦИЯ ИЗ ЗАЯВКИ
Аннотация
Традиционная электроника близка к пределу своих возможностей по скорости вычислений и миниатюризации. Одна из альтернативных технологий, спинтроника, предполагает создание новых устройств электроники, существенным преимуществом которых является энергоэффективность. Об актуальности исследований в данной области свидетельствуют как значительные инвестиции ведущих компаний – производителей электроники, так и успехи в разработке материалов и устройств спинтроники. Особенно перспективны разработки, в которых элементы спинтроники интегрированы с полупроводниковыми платформами традиционной электроники. Для достижения ультра-компактности перспективно использование низкоразмерных материалов. Так, в последние годы возможности по созданию материалов спинтроники существенно расширились благодаря прорыву в разработке двумерных магнитов [Nature 2017, 546, 265; Nature 2017, 546, 270]. Стремительное развитие этого направления привело к созданию ряда 2D магнитов в пределе одного или нескольких монослоев.
В настоящее время мировые тенденции состоят в активном исследовании гетероструктур на основе двумерных магнитов. Расширение функциональности таких гетероструктур может быть обеспечена путем интеграции с другими 2D материалами. Наиболее перспективными считаются гетероструктуры, сочетающие 2D магнит с графеном. Гетероструктуры с субмонослойными 2D магнитами не позволяют получить значительный магнитный отклик в графене, поэтому предлагается интегрировать графен с разработанными 2D системами, проявляющими стабильный магнетизм [Nature Commun. 2018, 9, 1672; Mater. Horiz. 2019, 6, 1488]. При этом нерешенной проблемой остается интеграция таких гетероструктур с развитыми полупроводниковыми технологическими платформами. Именно этому направлению – созданию новых классов гетероструктур графен/2D магнит на полупроводниках – посвящен данный проект.
Наш подход состоит в синтезе двумерного магнита на интерфейсе между графеном и полупроводниковой подложкой. Предварительные эксперименты синтеза показали эффективность такого метода создания магнитных гетероструктур с графеном. Магнитные свойства будут обеспечиваться редкоземельными элементами Eu и Gd, ионы которых характеризует наполовину заполненная 4f-оболочка. Методом молекулярно-лучевой эпитаксии будут получены материалы трех классов: 1) гетероструктуры графен/MSi2/Si, с 2D магнитом на кремнии; 2) гетероструктуры графен/MGe2/Ge, с 2D магнитом на германии; 3) гетероструктуры графен/суперструктура металла на SiC. Будет определена атомная структура синтезированных гетероструктур, используя методы электронной и рентгеновской дифракции. Проект предполагает обширные исследования магнитных свойств гетероструктур, а также электронного транспорта. Последние позволят сделать выводы о спиновой поляризации носителей заряда и об эффекте близости между графеном и 2D магнитом. Мы ожидаем, что выполнение проекта приведет к значительному прогрессу в области спинтроники.
Новизна проекта определяется прежде всего тем, что предполагается создание и исследование новых систем. Предлагаемые в проекте системы будут первыми гетероструктурами графена с двумерными магнитами (1-2-3 монослоя) на базе редкоземельных элементов. Более того, что особенно важно, эти гетероструктуры будут эпитаксиально интегрированы с кремнием и германием. Можно выделить три главные составляющие выполнимости данного проекта. Во-первых, наличие оборудования, необходимого для выполнения проекта. Во-вторых, наличие значительного научного задела: исследования 2D магнитов, магнитных гетероструктур графена, редкоземельной спинтроники. Ряд технологических решений оформлен в виде патентов РФ. В-третьих, научный коллектив имеет значительный опыт совместных исследований мирового уровня – за последние 5 лет опубликованы 36 статей в журналах Q1 с импакт-фактором выше 5, 13 в журналах с IF выше 10, зарегистрированы 8 патентов. На основании этого можно ожидать, что планируемые исследования будут выполнены в полном объеме.
ОТЧЁТНЫЕ МАТЕРИАЛЫ
Аннотация результатов, полученных в 2024 году
В последние годы активное развитие получили исследования двумерных магнитных материалов. Это связано с востребованностью таких систем для ультракомпактной спинтроники и проявлением необычных свойств. К настоящему времени фокус исследований смещается в сторону функциональных гетероструктур на основе двумерных магнитов. В частности, гетероструктуры, сочетающие двумерные магниты с графеном, хорошо зарекомендовали себя как элементы устройств спинтроники и оптоэлектроники. Ранее мы получили и исследовали двумерные магнитные материалы EuSi2 и GdSi2, интегрированные с кремниевой технологической платформой. В отчетный период мы провели исследования их гетероструктур с графеном, а именно систем графен/EuSi2/Si(111) и графен/GdSi2/Si(111). Кроме того, для целей сравнения была исследована аналогичная немагнитная гетероструктура графен/SrSi2/Si(111). Основными этапами работ являлись синтез материалов, характеризация их атомной структуры, измерение и анализ магнитных и транспортных свойств. Запланированные работы по проекту выполнены полностью.
Синтез материалов был осуществлен методом молекулярно-лучевой эпитаксии. Первым этапом синтеза было получение гетероструктур графен/Si(111), в которых графен находится в непосредственном контакте с подложкой кремния. Для этого были взяты подложки с нанесенным на них графеном. Удаление слоя естественного оксида между графеном и Si(111) производилось термически. Вторым этапом синтеза была интеркаляция атомов металла (Eu, Gd или Sr) под графен, проводимая напылением атомов металла на систему графен/Si(111), нагретую до высоких температур. Использование именно поверхности Si(111) важно, так как она стабилизирует тригональную полиморфную модификацию MSi2 за счет структурной близости. Все параметры синтезов были оптимизированы. В результате удалось получить все 3 вида гетероструктур графен/MSi2/Si(111). Для исследований были получены образцы с различным количеством монослоев MSi2. Атомная структура материалов анализировалась непосредственно в ростовой камере с помощью дифракции быстрых электронов. Этим методом контролировались удаление слоя оксида из-под графена и образование MSi2 при интеркаляции, с характерными параметрами решетки и связью ориентации материала с подложкой. Также проводились исследования атомной структуры вне ростовой камеры с использованием метода рентгеновской дифракции. Для этих исследований материалы были покрыты защитным слоем аморфного SiOx. Были сделаны выводы об отсутствии побочных продуктов реакции, кристаллическом качестве образцов, эпитаксиальном характере пленок.
Поскольку гетероструктуры графен/EuSi2/Si(111) и графен/GdSi2/Si(111) содержат ионы с открытыми оболочками, для них были проведены исследования магнитных свойств. Для этой цели использовалась СКВИД-магнитометрия. Были получены температурные и полевые зависимости намагниченности, кривые FC-ZFC и распада остаточного магнитного момента. На основе данных измерений были сделаны выводы о ферромагнетизме гетероструктур, зависящем от количества монослоев силицида. Определенные магнитные моменты насыщения значительно меньше, чем были бы при полной спиновой поляризации ионов Eu или Gd, что свидетельствует о сосуществовании в материалах различных магнитных состояний, характерном для двумерных магнитов на основе Eu и Gd. Для изучения явлений, связанных с двумерной структурой магнитного материала, особое внимание уделялось температурным зависимостям магнитного момента в малых магнитных полях. Для исследования влияния силицидов на слой графена были проведены измерения латерального электронного транспорта во всех гетероструктурах графен/MSi2/Si(111). Были найдены температурные зависимости сопротивления гетероструктур в различных магнитных полях и без поля. Для набора температур были измерены зависимости эффекта Холла и магнетосопротивления от магнитного поля. В последнем случае использовались магнитные поля, направленные как в плоскости образца, так и перпендикулярно ей. На основе проведенных исследований были сделаны выводы об эффекте близости графена к двумерному магниту MSi2. В частности, эффект близости приводит к отрицательному магнетосопротивлению для магнитных полей в плоскости образца и аномальному эффекту Холла.
Публикации
1.
Аверьянов Д.В., Соколов И.С., Талденков А.Н., Парфёнов О.Е., Ларионов К.В., Сорокин П.Б., Кондратьев О.А., Токмачёв А.М., Сторчак В.Г.
Engineering of a layered ferromagnet via graphitization: An overlooked polymorph of GdAlSi
Journal of the American Chemical Society, т. 146, с. 15761-15770 (год публикации - 2024)
10.1021/jacs.4c01472
2.
Аверьянов Д.В., Соколов И.С., Парфёнов О.Е., Талденков А.Н., Кондратьев О.А., Токмачёв А.М., Сторчак В.Г.
Charge imbalanced layered rare earth magnet GdAl2Ge2
Journal of Rare Earths, т. 43, с. 2442-2449 (год публикации - 2024)
10.1016/j.jre.2024.12.003
3.
Аверьянов Д.В., Соколов И.С., Талденков А.Н., Кондратьев О.А., Виниченко А.Н., Васильевский И.С., Парфёнов О.Е., Токмачёв А.М., Сторчак В.Г.
Direct epitaxial integration of the ferromagnetic oxide EuO with GaAs
Journal of Alloys and Compounds, т. 1009, No. 176961 (год публикации - 2024)
10.1016/j.jallcom.2024.176961
4.
Усачёв П.А., Кац В.Н., Шелухин Л.А., Павлов В.В., Аверьянов Д.В., Соколов И.С., Парфёнов О.Е., Кондратьев О.А., Талденков А.Н., Инюшкин А.В., Токмачёв А.М., Сторчак В.Г.
Magnetic polarons reach a hundred thousand Bohr magnetons
Materials Horizons, т. 12, с. 512-519 (год публикации - 2024)
10.1039/D4MH01156B
5.
Парфёнов О.Е., Аверьянов Д.В., Соколов И.С., Михалюк А.Н., Кондратьев О.А., Талденков А.Н., Токмачёв А.М., Сторчак В.Г.
Monolayer magnetic metal with scalable conductivity
Advanced Materials, No. 2412321 (год публикации - 2024)
10.1002/adma.202412321
6.
Аверьянов Д.В., Соколов И.С., Талденков А.Н., Парфёнов О.Е., Кондратьев О.А., Токмачёв А.М., Сторчак В.Г.
Emerging 2D ferromagnetism in graphenized GdAlSi
Small, т. 20, No. 2402189 (год публикации - 2024)
10.1002/smll.202402189
Аннотация результатов, полученных в 2025 году
В настоящее время значительные усилия направлены на исследование двумерных магнитных материалов. Предполагается, что такие системы дадут импульс развитию ультракомпактной спинтроники и обогатят наши знания о магнитных явлениях. Фокус исследований сейчас смещается в сторону гетероструктур на основе двумерных магнитов, так как они способны предоставить широкий спектр функциональных свойств. Одним из ключевых материалов в составе таких двумерных гетероструктур является графен. Системы двумерный магнит/графен активно применяются в разработке устройств спинтроники и оптоэлектроники. Ключевой задачей при этом является создание значительной спиновой поляризации в графене. Работы второго года проекта связаны с расширением этих исследований на эпитаксиальный графен, который может дать значительные преимущества благодаря его высокому качеству и естественной интеграции с подложкой. Мы изучили 3 вида гетероструктур - графен/Eu/SiC, графен/Gd/SiC и графен/Sr/SiC, в которых атомы металла интеркалированы между слоем эпитаксиального графена и подложкой 4H-SiC. Первые две системы были выбраны в связи с магнитными свойствами ионов Eu и Gd, тогда как гетероструктура на основе Sr была взята для целей сравнения. Основными этапами работ были синтез гетероструктур, характеризация их атомной структуры, измерение и анализ магнитных и транспортных свойств. Запланированные работы по проекту выполнены полностью.
Синтез гетероструктур был проведен методом молекулярно-лучевой эпитаксии. В качестве исходных материалов использовались подложки SiC со сформированным монослоем эпитаксиального графена. Подложки были отожжены, а затем была проведена интеркаляция атомов металла (европия, гадолиния или стронция) под слой графена. Эта операция осуществлялась напылением атомов металла на систему графен/SiC при повышенной температуре. Были оптимизированы условия протекания интеркаляции. Это критически важно для того, чтобы избежать образования побочных фаз с адсорбцией металла на поверхности графена или с более глубокой интеркаляцией, а также формирования нанокластеров металла под графеном. Были сформированы суперструктуры металлов, соразмерные решетке графена. Атомная структура металлов между графеном и SiC была изучена в ростовой камере методом дифракции быстрых электронов. Для двухвалентных Eu и Sr получены суперструктуры, соответствующие монослоям EuC6 и SrC6, соответственно. Монослой SrC6 получен впервые. В случае трехвалентного Gd получена более сложная суперструктура атомов металла между графеном и SiC. Полученные материалы обладают высоким структурным качеством. Для исследований вне ростовой камеры материалы были покрыты защитным слоем аморфного SiOx. В частности, это позволило провести исследование структуры с помощью рентгеновской дифракции в геометрии со скользящим падением рентгеновских лучей.
Так как материалы графен/Eu/SiC и графен/Gd/SiC содержат ионы металлов с полузаполненной 4f-оболочкой, для них были проведены исследования магнитных свойств, используя СКВИД-магнитометрию. Были измерены температурные и полевые зависимости намагниченности, кривые FC-ZFC и распада остаточного магнитного момента. Для системы графен/Eu/SiC сделан вывод о возникновении ферромагнитного состояния с анизотропией типа легкой плоскости. Определенные магнитные моменты в насыщении значительно меньше, чем при полной спиновой поляризации, что характерно для двумерных магнитов на основе редкоземельных элементов. Это свидетельствует о сосуществовании различных магнитных состояний. Двумерный характер магнетизма установлен на основе зависимости эффективной температуры Кюри от слабых магнитных полей. Проведено сравнение магнитных свойств с гетероструктурой графен/Sr/SiC и с родственными системами на основе Eu и Gd. Для изучения влияния металла на слой графена были проведены измерения латерального электронного транспорта в гетероструктурах. Найдены температурные зависимости сопротивления в различных магнитных полях, полевые зависимости магнетосопротивления и эффекта Холла при различных температурах. Шубниковские осцилляции во всех 3 материалах свидетельствуют о сохранении электронных свойств графена в составе гетероструктур. На основе квантовых осцилляций определены концентрации и эффективные массы носителей заряда. В системе графен/Eu/SiC показано возникновение спиновой поляризации носителей заряда в графене. В частности, эффект близости приводит к отрицательному магнетосопротивлению и аномальному эффекту Холла. Анализ магнетосопротивления в парамагнитной области позволил определить критический индекс для магнитного перехода.
Публикации
1.
Соколов И.С., Аверьянов Д.В., Парфёнов О.Е., Михалюк А.Н., Талденков А.Н., Кондратьев О.А., Елисеев И.А., Лебедев С.П., Лебедев А.А., Токмачёв А.М., Сторчак В.Г.
Epitaxial graphene integrated with a monolayer magnet
Carbon, т. 245, No. 120794 (год публикации - 2025)
10.1016/j.carbon.2025.120794
2.
Парфёнов О.Е., Аверьянов Д.В., Соколов И.С., Михалюк А.Н., Кондратьев О.А., Талденков А.Н., Токмачёв А.М., Сторчак В.Г.
Pushing an altermagnet to the ultimate 2D limit: Symmetry breaking in monolayers of GdAlSi
Journal of the American Chemical Society, т. 147, с. 5911-5920 (год публикации - 2025)
10.1021/jacs.4c14891
3.
Парфёнов О.Е., Аверьянов Д.В., Соколов И.С., Михалюк А.Н., Кондратьев О.А., Талденков А.Н., Токмачёв А.М., Сторчак В.Г.
Scaling the altermagnet GdAlSi beyond the monolayer limit
Journal of the American Chemical Society, т. 147, с. 23857-23867 (год публикации - 2025)
10.1021/jacs.5c06305
4.
Парфёнов О.Е., Аверьянов Д.В., Соколов И.С., Михалюк А.Н., Яковлев И.А., Кондратьев О.А., Талденков А.Н., Токмачёв А.М., Сторчак В.Г.
Competing magnetic states in the possible altermagnet candidate GdAlGe
Journal of the American Chemical Society, т. 147, с. 39464-39474 (год публикации - 2025)
10.1021/jacs.5c12194
5.
Соколов И.С., Аверьянов Д.В., Парфёнов О.Е., Талденков А.Н., Кондратьев О.А., Токмачёв А.М., Сторчак В.Г.
Proximity coupling of graphene to a 2D silicene magnet
Carbon, т. 238, No. 120242 (год публикации - 2025)
10.1016/j.carbon.2025.120242