Построение фазовых диаграмм из первых принципов с помощью машинного обучения для двухкомпонентных и трехкомпонентных металлических систем

КАРТОЧКА ПРОЕКТА ФУНДАМЕНТАЛЬНЫХ И ПОИСКОВЫХ НАУЧНЫХ ИССЛЕДОВАНИЙ,
ПОДДЕРЖАННОГО РОССИЙСКИМ НАУЧНЫМ ФОНДОМ

Информация подготовлена на основании данных из Информационно-аналитической системы РНФ, содержательная часть представлена в авторской редакции. Все права принадлежат авторам, использование или перепечатка материалов допустима только с предварительного согласия авторов.

ОБЩИЕ СВЕДЕНИЯ

Номер проекта 23-13-00332

НазваниеПостроение фазовых диаграмм из первых принципов с помощью машинного обучения для двухкомпонентных и трехкомпонентных металлических систем

Руководитель Шапеев Александр Васильевич, кандидат наук (признаваемый в РФ PhD)

Организация финансирования, регион Автономная некоммерческая образовательная организация высшего образования «Сколковский институт науки и технологий» , г Москва

Конкурс №80 - Конкурс 2023 года «Проведение фундаментальных научных исследований и поисковых научных исследований отдельными научными группами»

Область знания, основной код классификатора 03 - Химия и науки о материалах; 03-501 - Квантовая химия, математические методы в химии

Ключевые слова первопринципные вычисления, фазовые диаграммы, машинно-обучаемые межатомные потенциалы

Код ГРНТИ31.15.19

ИНФОРМАЦИЯ ИЗ ЗАЯВКИ

Аннотация
Компьютерное материаловедение - быстро развивающаеся направление материаловедения, основной задачей которого является расчёт свойств материалов на компьютере, как альтернатива/дополнение к экспериментальным методам. Фазовую диаграмму можно рассматривать как одно из таких сложносоставных свойств, позволяющее определить границы стабильности различных фаз материала в зависимости от состава, температуры и давления. Таким образом, фазовые диаграммы часто служат своего рода картами для проектирования материалов и оптимизации процессов. Физически такая карта определяется свободными энергиями различных фаз материала. Если свободная энергия известна как функция термодинамических переменных для всех фаз данного материала, то можно определить, какая фаза (или смесь фаз) имеет наименьшую свободную энергию и, следовательно, будет стабильной при заданных условиях. В этом проекте мы будем разрабатывать алгоритмы для автоматического построения фазовых диаграмм на основе молекулярнодинамического моделирования, выполняемого с потенциалами машинного обучения, обученными на ТФП (теория функционала электронной плотности/Density Functional Theory). Фазовые диаграммы будут построены с учетом колебательного, конфигурационного и электронного вкладов в энтропию. Алгоритм будет протестирован на таких системах, как Mo-Nb-Ta, Al-Cu-Si, Ag-Pd и Al-W. Для рассчитанных трёкомпонентных систем будет исследована точность предсказания свободной энергии непосредственно из данных о бинарных подсистемах, так как это обычно делается в подходе CALPHAD.

ОТЧЁТНЫЕ МАТЕРИАЛЫ

Публикации

1. Климанова О.В., Миряшкин Т. Н., Шапеев А.В. Accurate melting point prediction through autonomous physics-informed learning American Physical Society, 108,18, 184103 (год публикации - 2023)
10.1103/PhysRevB.108.184103

2. Миряшкин Т.Н., Климанова О.В., Ладыгин В., Шапеев А.В. Bayesian inference of composition-dependent phase diagrams American Physical Society, 08, 17, 174103 (год публикации - 2023)
10.1103/PhysRevB.108.174103

3. Сотсков В.Е., Подрябинкин Е.В., Шапеев А.В. A machine-learning potential-based generative algorithm for on-lattice crystal structure prediction Springer Nature, s43578, 023, 01167, 7 (год публикации - 2023)
10.1557/s43578-023-01167-7

4. Зинькович В. С., Сотсков В.Е., Шапеев А.В., Подрябинкин Е.В. Exhaustive search for novel multicomponent alloys with brute force and machine learning npj Computational Materials, том 10, выпуск 1, начальная страница 269 (год публикации - 2024)
https://doi.org/10.1038/s41524-024-01452-x

5. Ходап М., Шапеев А.В. Equivariant tensor network potentials Machine Learning: Science and Technology, номер 3, том 5, страницы 035075 (год публикации - 2024)
https://www.doi.org/10.1088/2632-2153/ad79b5

6. Рыбин Н.Е., Максимов Д.А., Заиков Ю.П., Шапеев А.В. Thermophysical properties of Molten FLiNaK: A moment tensor potential approach Journal of Molecular Liquids, том 410, страницы 125402 (год публикации - 2024)
https://doi.org/10.1016/j.molliq.2024.125402

7. Рыбин Н.Е., Шапеев А.В. A moment tensor potential for lattice thermal conductivity calculations of α and β phases of Ga2O3 Journal of Applied Physics, номер 20, том 135, страницы 205108 (год публикации - 2024)
https://doi.org/10.1063/5.0206215

Аннотация результатов, полученных в 2024 году
Разработанный нами байесовский алгоритм был применен для построения бинарных фазовых диаграмм Ti-V, Ca-Mg, In-Au и NaF-KF. Для каждой из систем был обучен межатомный потенциал на данных расчетов теории функционала плотности. С полученными потенциалами были проведены молекулярно-динамические расчеты в полу-гранд каноническом ансамбле, и для каждой из фаз были восстановлены свободные энергии (со статистической погрешностью), используя которые были построены итоговые фазовые диаграммы. Нами предсказана высокая растворимость Mg в Ca и NaF в KF ранее мало исследованные в литературе. Фазовые диаграммы для Ca-Mg и NaF-KF хорошо согласуются с открытыми экспериментальными данными, однако для металлических сплавов, например для TiV, ошибка в предсказании кривых фазовых переходов достигает 100-300 K, что вызвано неточностью расчетов теории функционала плотности. Для улучшения точности предсказания фазовых диаграмм мы в настоящий момент ведем работы по использованию экспериментальных данных для коррекции ошибки расчетов. Разработан класс машинно-обучаемых потенциалов межатомного взаимодействия ETN, отличающихся от MTP-потенциалов тем, что в новой функциональной форме расчет энергии взаимодействия атомов проводится не последовательными произведениями дескрипторов атомных окружений, а сводится к свертке тензоров схожего размера. Было показано, что потенциалы ETN еще более экономичны в смысле арифметических действий, что в перспективе позволит нам повысить эффективность расчета свободных энергий соответствующих фаз. Мы разработали алгоритм исчерпывающего поиска наиболее стабильных сплавов с заданным типом кристаллической решетки методом построения выпуклых оболочек, где в качестве модели межатомного взаимодействия используется малоранговый машинно-обучаемый потенциал. Благодаря высокой скорости вычисления энергии посредством данного потенциала, для поиска структур мы смогли применить метод прямого перебора суперячеек и различных положений атомов в узлах кристаллической решетки. Алгоритм был провалидирован на шести системах, состоящих из металлов с ОЦК (Nb-W, Nb-Mo-W, V-Nb-Mo-Ta-W) и ГЦК решетками (Cu-Pt, Cu-Pd-Pt, Cu-Pd-Ag-Pt-Au). Метод показал чрезвычайно высокую эффективность: в результате работы поиска было найдено 268 новых сплавов, отсутствующих в базе данных AFLOW. Кроме того, мы исследовали поиск стабильных полиморфов молекулярных кристаллов с использованием алгоритма PyXtal, где атомы могут смещаться в пространстве (в противоположность алгоритму для сплавов) – нами было показано на примере глицина и бензола, что межатомные MTP потенциалы могут быть использованы вместо вычислительно-затратных ТФП расчетов для описания межатомного взаимодействия при поиске структур органических молекул. Мы разработали алгоритм автоматического расчета термодинамических свойств для однокомпонентных материалов. Методология расчета основана на анализе данных молекулярной динамики, полученных из NPT или NVT ансамблей, где для описания межатомного взаимодействия могут применяться как полуэмпирические потенциалы, так и машинно-обучаемые межатомные потенциалы. Анализ данных молекулярной динамики проводится с использованием байесовского метода, основанного на регрессии Гауссовского процесса. Алгоритм учитывает квантовые эффекты ядер в гармоническом и квази-гармоническом приближениях и позволяет рассчитывать температурные зависимости для теплоемкости, коэффициента термического расширения, объемного модуля упругости. Мы также исследовали расчет кинетических свойств материалов, используя ранее разработанные в литературе алгоритмы. Нами были рассчитаны коэффициент теплопроводности для Ga2O3 и коэффициенты диффузии и вязкости для расплава фторидной соли FLiNaK.

Публикации