КАРТОЧКА ПРОЕКТА ФУНДАМЕНТАЛЬНЫХ И ПОИСКОВЫХ НАУЧНЫХ ИССЛЕДОВАНИЙ,
ПОДДЕРЖАННОГО РОССИЙСКИМ НАУЧНЫМ ФОНДОМ
Информация подготовлена на основании данных из Информационно-аналитической системы РНФ, содержательная часть представлена в авторской редакции. Все права принадлежат авторам, использование или перепечатка материалов допустима только с предварительного согласия авторов.
ОБЩИЕ СВЕДЕНИЯ
Номер проекта 18-43-06201
НазваниеКатализаторы нейтрализации остаточного аммиака: фундаментальные аспекты функционирования и механизм реакции
Руководитель Боронин Андрей Иванович, Доктор химических наук
Организация финансирования, регион Федеральное государственное бюджетное учреждение науки "Федеральный исследовательский центр "Институт катализа им. Г.К. Борескова Сибирского отделения Российской академии наук" , Новосибирская обл
Конкурс №26 - Конкурс 2018 года «Проведение фундаментальных научных исследований и поисковых научных исследований международными научными коллективами» (Helmholtz)
Область знания, основной код классификатора 03 - Химия и науки о материалах; 03-403 - Гомогенный катализ и гетерогенный катализ
Ключевые слова Системы хранения энергии, Нейтрализация остаточного аммиака, operando Рентгеновская абсорбционная спектроскопия, Рентгеновская фотоэлектронная спектроскопия, платина, нанесенные наночастицы, каталитический скрининг
Код ГРНТИ31.15.28
ИНФОРМАЦИЯ ИЗ ЗАЯВКИ
Аннотация
Аммиак и его производные рассматриваются в качестве материалов для хранения энергии как альтернатива элементарному водороду, в том числе как носители энергии для мобильных приложений. Для обеспечения топливного элемента водородом необходимо каталитическое расщепление аммиака. Поскольку разложение NH3 является равновесным процессом, в ходе генерации H2 часть NH3 неизбежно остается в реакционной смеси. Другими источниками аммиака являются выхлопные газы электростанций и автомобилей. Данные выхлопы содержат оксиды азота NOx, которые удаляются путем взаимодействия с аммиаком. Для повышения эффективности этой реакции добавляется избыток NH3, что приводит к его присутствию в выхлопных газах и дальнейшей необходимости его удаления. В связи с этим полная нейтрализация аммиака после его использования в удалении NOx является актуальной задачей современной каталитической химии и химической технологии.
Для удаления аммиака обычно используют реакцию нейтрализации остаточного аммиака до азота (НОА-N2). Современные НОА-N2 катализаторы включают компоненты, ответственные за окисление NH3 до NOx (например, Pt/Al2O3), а также компоненты, ведущие дальнейшее селективное каталитическое восстановление (NH3-СКВ) оксидов азота (например, Fe-цеолита). Современные попытки к улучшению катализаторов НОА-N2 основаны на методе проб и ошибок., что не является оптимальным путем в создании активных и стабильных катализаторов. В проекте предполагается развитие фундаментальных представлений и понимания механизма окисления аммиака на Pt, установление основных факторов, влияющих на активность и селективность катализаторов, что позволит создать более эффективные катализаторы НОА-N2. В связи с этим, цель настоящего проекта будет состоять в определении факторов (размер частиц, концентрация и зарядовое состояние активных компонентов, тип носителя, взаимодействие между компонентами катализатора и т.д.), влияющих на активность и селективность катализаторов НОА-N2, на основе Pt, и установлении механизма реакции конверсии NH3 в N2. В первую очередь, работа будет направлена на изучение влияния состояния окисления и размера частиц Pt, взаимодействия металл-носитель на конверсию NH3 и селективность по N2, N2O и NOx, а также установление возможных синергетических эффектов между центрами Pt и цеолитов. Изучение взаимодействия компонентов окисления аммиака и СКВ будет проведено как для наночастиц платины, непосредственно нанесенных на Fe-цеолиты, так и для механических смесей, полученных смешением катализаторов на основе Pt и Fe-ZSM-5. Синергетический эффект может включать редисперсию катионов платины в матрице цеолита, восстановление платины аммиаком, и/или изменение редокс свойств железных центров за счет спилловера форм, активированных на платиновых центрах.
Новизна проекта состоит в систематическом и комплексном исследовании селективного каталитического окисления NH3 на катализаторах НОА-N2 (Pt/Al2O3, Pt/TiO2, Pt/WO3/TiO2, Fe-ZSM-5), которое ранее не проводилось. Использование современных методов приготовления катализаторов, всестороннее охарактеризование структурными и спектральными методами во взаимосвязи с установлением их каталитических характеристик в реальных условиях, включая применение физико-химических методов в режимах ex/situ/in situ и Operando для исследования поверхностных и объемных характеристик катализаторов, позволит получить новое фундаментальное знание, необходимое для создания каталитических систем нейтрализации аммиака нового поколения.
Предлагаемый проект позволит объединить значительный опыт Института катализа СО РАН в приготовлении модельных катализаторов на основе наночастицам Pt с контролируемым размером частиц, каталитическом скрининге и характеризации поверхности катализаторов современными физико-химическими методами с опытом Института технологии Карлсруэ в применении спектроскопических методик в режиме operando и испытаниях катализаторов в реалистичных условиях промышленного применения. Такая комбинация взаимодействия научных групп из ИК и ИТК необходима для установления взаимосвязи структура-активность и для дизайна наиболее эффективных катализаторов НОА-N2, что будет иметь большое значение для дальнейшей разработки катализаторов для автомобильной промышленности и электростанций, а также мобильных источников энергии.
ОТЧЁТНЫЕ МАТЕРИАЛЫ
Публикации
1. Cвинцицкий Д.А., Славинская Е.М., Романенко А.В., Стадниченко А.И., Кибис Л.С., Деревянникова Е.А., Евтушкова А.А., Боронин А.И. Platinum state and structural features of Pt/Al2O3 catalysts in NH3 oxidation Journal of Structural Chemistry (год публикации - 2019)
Публикации
1.
Свинцицкий Д.А., Кибис Л.С., Стадниченко А.И., Славинская Е.М., Романенко А.В., Федорова Е.А., Стонкус О.А., Доронкин Д.Е., Марчук В., Зимина А., Касапу М., Грюнвальдт Я.-Д., Боронин А.И.
Insight into the Nature of Active Species of Pt/Al2O3 Catalysts for low Temperature NH3 Oxidation
ChemCatChem (год публикации - 2019)
10.1002/cctc.201901719
2.
Свинцицкий Д.А., Кибис Л.С., Стадниченко А.И., Славинская Е.М., Загузин А.С., Романенко А.В., Деревянникова Е.А., Стонкус О.А., Боронин А.И.
The Influence of the Metal-Support Interaction on the Catalytic Activity of Pt/Al2O3 and Pt/TiO2 in NH3 Oxidation
AIP Conference Proceedings, Том: 2143, Номер: 1, Номер статьи: 020028, Страниц: 5 (год публикации - 2019)
10.1063/1.5122927
3.
Федорова Е.А., Стадниченко А.И., Славинская Е.М., Кибис Л.С., Стонкус О.А., Свинцицкий Д.А., Лапин И.Н., Романенко А.В., Светличный В.А., Боронин А.И.
Study of Pt/Al2O3 nanocomposites prepared by pulsed laser ablation as catalysts for oxidation reactions
Journal of Structural Chemistry (год публикации - 2019)
10.26902/JSC_id50739
Публикации
1.
Стадниченко А., Свинцицкий Д., Кибис Л., Федорова Е., Стонкус О., Славинская Е., Лапин И., Фахрутдинова Е., Светличный В., Романенко А., Доронкин Д., Марчук В., Грюнвальдт Я.-Д., Боронин А.
Influence of Titania Synthesized by Pulsed Laser Ablation on the State of Platinum during Ammonia Oxidation
Applied Sciences, Том: 10, Номер: 14, Номер статьи: 4699, Страниц: 25 (год публикации - 2020)
10.3390/app10144699
2.
Славинская Е.М., Кибис Л.С., Стонкус О.А., Свинцицкий Д.А., Стадниченко А.И., Федорова Е.А., Романенко А.В., Марчук В., Доронкин Д.Е., Боронин А.И.
The Effects of Platinum Dispersion and Pt State on Catalytic Properties of Pt/Al2O3 in NH3 Oxidation
ChemCatChem (год публикации - 2020)
10.1002/cctc.202001320
3.
Кибис Л.С., Свинцицкий Д.А., Стадниченко А.И., Славинская Е.М., Романенко А.В., Федорова Е.А., Стонкус О.А., Светличный В.А., Фахрутдинова Е.Д.,Ворохта М., Шмид Б., Доронкин Д.Е., Марчук В., Грюнвальдт Я.-Д., Боронин А.И.
In situ Probing of Pt/TiO2 Activity in Low-Temperature Ammonia Oxidation
Catalysis Science and Technology (год публикации - 2020)
10.1039/d0cy01533d
4.
Cвинцицкий Д.А, Славинская Е.М., Кибис Л.С., Стадниченко А.И., Федорова Е.А., Стонкус О.А., Корнеева Е.В., Романенко А.В., Боронин А.И.
Influence of the support type on the physicochemical properties of platinum catalysts for the ammonia oxidation
Journal of Structural Chemistry (год публикации - 2021)
10.26902/JSC_id71157