КАРТОЧКА ПРОЕКТА ФУНДАМЕНТАЛЬНЫХ И ПОИСКОВЫХ НАУЧНЫХ ИССЛЕДОВАНИЙ,
ПОДДЕРЖАННОГО РОССИЙСКИМ НАУЧНЫМ ФОНДОМ

Информация подготовлена на основании данных из Информационно-аналитической системы РНФ, содержательная часть представлена в авторской редакции. Все права принадлежат авторам, использование или перепечатка материалов допустима только с предварительного согласия авторов.

 

ОБЩИЕ СВЕДЕНИЯ


Номер 22-22-00776

НазваниеКомплексное исследование параметров порядка в железосодержащих сверхпроводниках семейства 1144

РуководительКузьмичев Светослав Александрович, Кандидат физико-математических наук

Организация финансирования, регион федеральное государственное бюджетное учреждение науки Физический институт им.П.Н.Лебедева Российской академии наук, г Москва

Период выполнения при поддержке РНФ 2022 г. - 2023 г. 

Конкурс№64 - Конкурс 2021 года «Проведение фундаментальных научных исследований и поисковых научных исследований малыми отдельными научными группами».

Область знания, основной код классификатора 02 - Физика и науки о космосе, 02-209 - Низкие температуры и сверхпроводимость

Ключевые словавысокотемпературная сверхпроводимость, многощелевые сверхпроводники, пниктиды, сверхпроводящий параметр порядка, туннельная спектроскопия, многократные андреевские отражения, инфракрасная спектроскопия отражения, теплоемкость

Код ГРНТИ29.19.29


СтатусУспешно завершен


 

ИНФОРМАЦИЯ ИЗ ЗАЯВКИ


Аннотация
Проект посвящен масштабному комплексному исследованию свойств железосодержащих сверхпроводников нового семейства 1144 – CaKFe4As4 и EuCsFe4As4. Благодаря взаимодействию сверхпроводящей, магнитной и нематической подсистем и близости перехода Лифшица эти малоизученные соединения демонстрируют нетривиальные свойства и по-видимому являются самыми экзотических среди сверхпроводящих арсенидов железа, с точки зрения их фундаментальной систематизации. Перспективность этих соединений для практических применений обусловлена довольно высокими критическими температурами (~36 К) и рекордно высокими критическими токами (до 10^8 A/см^2 в монокристаллах). Перспектива создания мощных генераторов постоянного магнитного поля (по оценкам превышающего 100 Tл) является актуальной прикладной задачей. Кристаллическая структура и критическая температура Тс пниктидов семейства 1144 схожи с таковыми для родственного семейства BaFe2As2 (Ba-122). Однако, в отличие от Ba-122, нуждающихся в допировании для перехода в сверхпроводящее состояние, пниктиды семейства 1144 сверхпроводят в стехиометрическом составе. Более того, среди них есть как полностью немагнитные соединения (например, CaKFe4As4), так и сверхпроводники, демонстрирующие магнитный порядок при температурах ниже Тс (например, EuCsFe4As4). Таким образом, семейство 1144 предоставляет уникальную возможность сравнения свойств родственных сверхпроводников с близкими Тс, но магнитных и немагнитных. На сегодняшний день свойства этих удивительных сверхпроводников мало исследованы, а данные литературы противоречивы и разрозненны. Предлагаемый проект уникален, поскольку не имеет мировых аналогов. Основная задача проекта заключается в комплексном определении энергетических параметров немагнитного соединения CaKFe4As4 и магнитного соединения EuCsFe4As4 взаимодополняющими методами: туннельной спектроскопии механически регулируемых контактов на микротрещине "break-junction" (прямой локальный метод), инфракрасной Фурье-спектроскопии отражения (прямой поверхностный метод) и измерений температурной зависимости электронной теплоемкости (объемный метод). Будут определена структура и температурная зависимость сверхпроводящего параметра порядка, оценена анизотропия сверхпроводящих щелей, отношение сил внутризонного и межзонного спаривающего взаимодействия, а также исследованы свойства нормального состояния (установлено возможное присутствие особенностей ван Хова вблизи уровня Ферми, оценены парциальные проводимости эффективных зон). Также будет осуществлена попытка обнаружения резонансного взаимодействия с характерными коллективными бозонными модами (леггеттовскими плазмонами, спиновыми экситонами) и оценка энергии этих мод. Участники проекта имеют обширный научный задел и опыт подобных комплексных исследований, а предлагаемые методы обладают высоким разрешением и гарантированно применимы к исследуемым образцам пниктидов семейства 1144. Ожидаемые результаты будут соответствовать мировому уровню и могут быть использованы для установления фундаментальных закономерностей свойств пниктидов и селенидов железа, влияния магнетизма на сверхпроводящую подсистему, а также при разработке и улучшении теоретических моделей описания механизмов неклассической сверхпроводимости. Подобные исследования имеют не только фундаментальное значение, но и позволят в будущем создавать новые материалы с возможностью их индивидуальной настройки для решения прикладных задач (к примеру, создания сверхмощных соленоидов).

Ожидаемые результаты
1. Методами туннельной спектроскопии напрямую определены основные энергетические параметры сверхпроводящего состояния немагнитного соединения CaKFe4As4 и сверхпроводника EuCsFe4As4 с магнитным переходом ниже Тс: количество и величины сверхпроводящих параметров порядка, их характеристические отношения 2Delta_i(0)/kTc и возможная анизотропия в импульсном пространстве. Получены температурные зависимости сверхпроводящих параметров порядка Delta_i(Т), оценены силы внутризонного и межзонного взаимодействия. В случае обнаружения тонкой структуры, вызванной резонансным взаимодействием с характерной бозонной модой (например, леггеттовским плазмоном или спиновым экситоном), оценена энергия такого бозона. В случае получения SnS-андреевских контактов высокой прозрачности (MAR-спектроскопия), по данным исследования температурного поведения особенностей, вызванных андреевским транспортом (амплитуд андреевских минимумов, андреевского избыточного тока при больших смещениях eV >> 2Delta_L и андреевской проводимости при нулевом смещении ZBC), оценены парциальные проводимости эффективных зон и самосогласованность экспериментальных данных MAR-спектроскопии. Исследованы особенности dI(V)/dV-спектров туннельных контактов в нормальном состоянии выше Тс (в случае обнаружения воспроизводимой нелинейности dI(V)/dV), оценено возможное присутствие пиков плотности электронных состояний вблизи уровня Ферми. 2. Получена температурная зависимость электронной теплоемкости CaKFe4As4 и EuCsFe4As4, определена величина ее скачка при Т = Тс. В рамках набора теоретических моделей оценены величины и тип симметрии сверхпроводящих параметров порядка. 3. В случае успешного проведения экспериментов методами ИК Фурье-спектроскопии отражения образцов CaKFe4As4 и EuCsFe4As4 определены оптические функции, количество, симметрия, величины, характеристические отношения и температурные зависимости сверхпроводящих параметров порядка, а также других энергетических параметров этого сверхпроводника (например, энергии характерных бозонных мод в случае их обнаружения). Оценены парциальные проводимости зон. 4. Проведено сравнение и обобщение данных по CaKFe4As4 и EuCsFe4As4, полученных разными методами, а также анализ свойств этих сверхпроводников. Сделаны выводы о характере и особенностях сверхпроводимости CaKFe4As4 и EuCsFe4As4. 5. Проведено сравнение свойств CaKFe4As4 и EuCsFe4As4 со свойствами железосодержащих сверхпроводников других семейств, исследованных нами ранее (в частности, семейств 1111, Ba-122, 122-Se): сопоставлены характеристические отношения, возможная анизотропия и формы температурных зависимостей сверхпроводящих параметров порядка, а также вид dI(V)/dV-спектров туннельных контактов в нормальном состоянии выше Тс. Систематизация свойств железосодержащих пниктидов и селенидов даст возможность сделать важные выводы о влиянии состава на сверхпроводящую подсистему и будет способствовать развитию теоретических моделей, описывающих механизмы высокотемпературной сверхпроводимости новых материалов. 6. По данным, полученным в результате проекта прямыми методами спектроскопии и объемными измерениями теплоемкости проведено сравнение свойств родственных соединений CaKFe4As4 (немагнитное) и EuCsFe4As4 (магнитный переход ниже Тс) с близкими Тс ~ 35-36 К. Подобное сравнение чрезвычайно важно, поскольку позволит оценить влияние магнетизма на сверхпроводящую подсистему.


 

ОТЧЁТНЫЕ МАТЕРИАЛЫ


Аннотация результатов, полученных в 2022 году
Впервые в мире проведено исследование сверхпроводящих (СП) и нормальных свойств железосодержащих пниктидов EuCsFe4As4. Уникальность этих материалов заключается в том, что они сверхпроводят в стехиометрическом составе с критической температурой Тс до 38 К и демонстрируют антиферромагнитное упорядочение в блоках европия при T < 15 К. Нам удалось получить достаточно крупные (по сравнению с другими группами) монокристаллы EuCsFe4As4 размером 2,5*2 мм^2 с высокой степенью однородности свойств. Сложность работы с кристаллами на основе щелочных металлов заключается в том, что они быстро (в течение 10-15 минут) деградируют на открытом воздухе, поэтому отбор и подготовку образцов, их монтаж и сам эксперимент необходимо проводить в атмосфере инертного газа. С помощью прецизионного раскалывания образца при температуре 4.2 К в монокристаллах EuCsFe4As4 создавались туннельные наноконтакты типа СП – тонкий нормальный металл – СП (SnS-контакты). Выше Тс нами воспроизводимо наблюдалась нелинейность dI(V)/dV-спектров контактов, не связанная со СП свойствами EuCsFe4As4 и слабо меняющаяся с температурой до 45-55 К. Наиболее вероятная причина возникновения нелинейности – присутствие пика плотности электронных состояний в одной из зон вблизи уровня Ферми. Ниже Тс в SnS-контактах наблюдался эффект многократных андреевских отражений (МАО). Эффект вызывает избыточный ток на вольтамперной характеристике (ВАХ) SnS-контакта при любых напряжениях eV, отсутствие сверхтоковой ветви при eV = 0, а на производной ВАХ, dI(V)/dV-спектре, возникает область повышенной проводимости при нулевом смещении (zero-bias conductance, ZBC) и щелевые особенности – минимумы, положение которых eV определяется величиной СП параметра порядка при любых температурах вплоть до Тс. Это дает уникальную возможность напрямую определять величины и температурные зависимости СП параметров порядка и делать важные выводы о механизмах сверхпроводимости материала. Мы обнаружили многощелевую СП EuCsFe4As4. На dI(V)/dV-спектрах в СП состоянии воспроизводимо наблюдался дублетный минимум, предположительно, соответствующий экстремумам большой СП щели Delta_L^out и Delta_L^in (максимальной и минимальной энергии связи куперовских пар в зависимости от направления импульса в одной и той же зоне), обладающей расширенным s-волновым типом симметрии без точек нулей (нодов); в этом случае степень анизотропии Delta_L составляет около А ~ 40%. Также обнаружена малая СП щель Delta_S. С другой стороны, мы не исключаем существование трехщелевой СП с параметрами порядка Delta_L^out, Delta_L^in и Delta_S, которые реализуются ниже Тс на разных листах поверхности Ферми. Мы напрямую определили амплитуды СП энергетических параметров порядка и их характеристические отношения 2Delta(0)/kTc (Delta(0) – величина СП щели при Т = 0, k – постоянная Больцмана): для Delta_L^out это отношение составляет 5.3, для Delta_L^in – 3.2, для малой СП щели – 1.3. Напрямую определены температурные зависимости СП энергетических щелевых параметров. Показано, что предположительные экстремумы Delta_L^out(T), Delta_L^in(T) имеют схожее температурное поведение, близкое к стандартной БКШ-образной кривой, причем степень предположительной анизотропии A(T) ~ 40% практически не меняется с температурной вплоть до Тс. Малая СП щель Delta_S(T) уменьшается с температурой чуть быстрее при Т ~ 10-15 К, после чего почти линейно тянется к Тс; все СП параметры порядка обращаются в ноль при общей Тс. Такое поведение может быть описано в рамках БКШ-образной модели на основе уравнений Москаленко и Сула и соответствует случаю большей плотности электронных состояний (выше Тс) на уровне Ферми в зонах с малой СП щелью, а также умеренного межзонного взаимодействия (более слабого, чем внутризонного). Показано, что наличие магнитного упорядочения в плоскостях Eu не влияет на СП подсистему. Мы установили, что щелевая структура EuCsFe4As4 схожа с таковой для пниктидов родственного семейства (Ba,K)Fe2As2 и Ba(Fe,Ni)2As2 (Ba-122), исследованного нами ранее. Форма дублета на dI(V)/dV-спектре, его ширина (степень предположительной анизотропии), а также величины трех характеристических отношений близки для СП обоих семейств, за исключением того, что по нашим оценкам межзонная связь в EuCsFe4As4 немного слабее по сравнению с внутризонной, чем в Ba-122. Действительно, семейство Ba-122 является стехиометрическим аналогом семейства 1144. В 122-структуре СП блоки разделены плоскостями щелочноземельного Ba, в то время как в фазе 1144 плоскости щелочного и щелочноземельного элемента чередуются. Таким образом, проявляя СП свойства формально в стехиометрическом составе, соединение EuCsFe4s4 является «самодопированным» и имеет на ~50% свободных дырок больше на один атом Fe по сравнению со стехиометрическим BaFe2As2 (т.е. аналогично дырочно-допированному Ba0.5K0.5Fe2As2). Схожесть щелевых структур семейств 1144 и 122 указывает на единый механизм сверхпроводимости этих материалов. Кроме того, мы показали, что характеристические отношения всех трех щелевых параметров практически не зависят от критической температуры Тс в исследованных материалах семейств 122 и 1144 в диапазоне Тс = 7-36 К, т.е. наблюдается скейлинг СП щелей с Тс. С помощью полученных температурных зависимостей особенностей dI(V)/dV-спектров, вызванных андреевским транспортом (избыточного тока на ВАХ при смещениях eV >> 2Delta_L и андреевской проводимости при eV = 0) оценены парциальные проводимости эффективных зон. Показано, что основной вклад в проводимость системы EuCsFe4As4 (около 65%) дают зоны, в которых ниже Тс открывается малая СП щель. Также в EuCsFe4As4 разрешена тонкая структура dI(V)/dV-спектров ниже Тс, соответствующая, предположительно, резонансному взаимодействию СП подсистемы с характерной бозонной модой (существующей только в СП состоянии). Оцененная при T << Tc энергия предположительной бозонной моды epsilon(0) ~ 2.9 мэВ оказывается меньше 2Delta_S(0), а полученная температурная зависимость epsilon(T) схожа с 2Delta_S(T). Поскольку наблюдаемое температурное поведение epsilon(T) не соответствует теоретическим предсказаниям для спинового экситона (энергия которого должна слабо меняться от температуры), наблюдаемый бозон может являться сильно смягченной леггеттовской плазменной модой (обнаруженной впервые нашей группой в 2004 г. в диборидах магния).

 

Публикации

1. Кузьмичев С.А., Перваков К.С., Власенко В.А., Дегтяренко А.Ю., Гаврилкин С.Ю., Кузьмичева Т.Е. Андреевская спектроскопия стехиометрического сверхпроводящего пниктида EuCsFe4As4 Письма в "Журнал экспериментальной и теоретической физики", 116, (10), 702-707 (год публикации - 2022) https://doi.org/10.1134/S0021364022602329


Аннотация результатов, полученных в 2023 году
Впервые в мировом масштабе проведено сравнительное исследование сверхпроводящих (СП) и нормальных свойств железосодержащих пниктидов CaKFe4As4 семейства 1144 с помощью комбинации объемного метода (измерения теплоемкости) и локального прямого метода (туннельной спектроскопии). В отличие от большинства железосодержащих сверхпроводников, CaKFe4As4 сверхпроводит в стехиометрическом составе с критической температурой Тс до 37 К и полностью немагнитен. Из-за сложности синтеза чистой фазы 1144 в виде монокристаллов, соединение CaKFe4As4 до сих пор остается малоизученным; имеющиеся в литературе немногочисленные данные о его свойствах достаточно противоречивы. Нами были выращены поликристаллы CaKFe4As4 с высокой степенью однородности СП свойств и критической температурой Тс = 37 К. Нами неоднократно было показано, что использованный метод туннельной спектроскопии контактов на микротрещине («break-junction») применим к поликристаллам слоистых соединений. С помощью прецизионного раскалывания образца при температуре 4.2 К в образцах CaKFe4As4 создавались туннельные наноконтакты типа СП – тонкий нормальный металл – СП (SnS-контакты), а также контакты низкой прозрачности со сверхтоком (SIS-контакты). С помощью спектроскопии контактов со сверхтоком была получена температурная зависимость амплитуды критического сверхтока Ic(T). При температурах выше Тс, т.е. уже при отсутствии сверхпроводимости и куперовских пар, нами воспроизводимо наблюдалась нелинейность dI(V)/dV-спектров туннельных контактов, не связанная со СП свойствами этих пниктидов и слабо меняющаяся с температурой. Наиболее вероятная причина возникновения нелинейности – присутствие пика плотности электронных состояний в одной из зон вблизи уровня Ферми. Ниже Тс в SnS-контактах наблюдался эффект многократных андреевских отражений (МАО). Эффект вызывает появление особенностей, анализ которых позволяет напрямую определить амплитуду СП параметра порядка при любых температурах вплоть до Тс. Подобные прямые измерения дают уникальную возможность делать важные выводы о механизмах сверхпроводимости материала. В CaKFe4As4 была обнаружена многощелевая сверхпроводимость (сосуществование нескольких СП конденсатов с различной энергией связи куперовских пар). Мы наблюдали анизотропную (в зависимости от направления импульса) большую «ведущую» СП щель Delta_L и предположительно изотропную малую СП щель Delta_S. Мы определили диапазон энергии связи куперовских пар в зонах с Delta_L и амплитуду Delta_S. Характеристические отношения теории БКШ 2Delta(0)/kTc при Т = 0 для этих СП параметров порядка составляют 2Delta_L(0)/kTc = 3.7-5.5 (диапазон значений соответствует 30-40 % анизотропии щели Delta_L), что в среднем превышает БКШ-предел слабой связи 3.53, и 2Delta_S(0)/kTc = 1.0-1.8 << 3.53, что характерно для малой «ведомой» щели в многощелевом сверхпроводнике. Тремя способами показано, что парциальные проводимости двух эффективных примерно одинаковы, что указывает на самосогласованность полученных данных. Впервые разрешена тонкая структура андреевских спектров ниже Тс, соответствующая, предположительно, резонансному взаимодействию СП подсистемы с характерной бозонной модой, существующей только в СП состоянии. Наблюдаемая бозонная мода может являться спиновым экситоном, а ее оцененная при T << Tc энергия epsilon_0 ~ 9-13 мэВ оказалась близка к величине непрямой СП щели (Delta_L + Delta_S). Напрямую определены температурные зависимости СП энергетических щелевых параметров. Показано, что большая СП щель Delta_L(T) демонстрирует почти БКШ-образное температурное поведение, при этом малая СП щель Delta_S(T) уменьшается с температурой чуть быстрее; все СП параметры порядка обращаются в ноль при общей Тс. Такое поведение может быть описано в рамках БКШ-образной модели на основе уравнений Москаленко и Сула и умеренного межзонного взаимодействия по сравнению с внутризонным. Получена температурная зависимость теплоемкости CaKFe4As4; с помощью рассчитанного решеточного вклада определена электронная теплоемкость C_el(T)/T, оценена величина ее нормированного скачка при Тс, составляющая 1.9 > 1.43 (предел слабой связи теории БКШ). Показано, что данные C_el(T)/T, а также Ic(T) могут быть описаны двухзонной моделью с использованием характеристических отношений СП щелей 2Delta(0)/kTc, определенных напрямую в туннельном эксперименте.

 

Публикации

1. Кузьмичева Т.Е., Перваков К.С., Власенко В.А., Дегтяренко А.Ю., Кузьмичев С.А. Temperature Dependence of the Superconducting Order Parameter in Stoichiometric Alkali Metal Based Pnictide EuCsFe4As4 Journal of Superconductivity and Novel Magnetism, 37, (2), 379–388 (год публикации - 2024) https://doi.org/10.1007/s10948-023-06681-7

2. Дегтяренко А.Ю., Власенко В.А., Кузьмичева Т.Е., Перваков К.С., Гаврилкин С.Ю., Цветков А.Ю., Кузьмичев С.А. Анизотропия критического тока и пиннинг вихрей Абрикосова в магнитном сверхпроводнике EuCsFe4As4 Письма в "Журнал экспериментальной и теоретической физики", 118, (11), 848-853 (год публикации - 2023) https://doi.org/10.31857/S1234567823230106


Возможность практического использования результатов
не указано