Аннотация результатов, полученных в 2022 году
1. Плутоний-238 может использоваться в качестве тепловыделяющего материала для РИТЭГ. Кроме этого, плутония-238 можно использовать для денатурации плутониевого топлива при его экспортных поставках в рамках международного топливного цикла ядерной энергетики. Относительно процесса наработки Pu-238 в ядерных реакторах существуют два важных требования к его составу: доля Pu-238 – не менее 85%, доля Pu-236 – не более 2 ppm. Нежелательность Pu-236 основана на радиоактивности его продуктов распада, среди которых есть источники жесткого гамма излучения (в основном, Tl-208). 2. Для наработки достаточно изотопно-чистого плутония-238 в качестве облучаемого материала целесообразно рассматривать ближайший достаточно стабильный нуклид нептуний-237. Содержание Np-237 в ОЯТ значительно. Np-237 – слабо радиоактивный изотоп. Радиационные характеристики материалов, содержащих Np-237, остаются близкими к уровню материала без него. Использование Np-237 в качестве стартового материала для наработки плутония-238 позволяет: • Ослабить проблему обращения с младшими актинидами, в которых доля нептуния-237 составляет примерно 80% для случая уранового оксидного топлива легководных реакторов; • Снизить риск его несанкционированного использования в немирных целях, т.к. у него практически отсутствует спонтанное деление, а голая критическая масса (~60 кг) сопоставима с массой для урана-235. Подавляющий вклад в накопление америция дает распад Pu-241, вследствие чего накопленный америций в значительной степени представлен изотопом Am-241. Америций как и нептуний относится к младшим актинидам и требует принятия специальных мер по трансмутации реакторах. Возможность совместного облучения Am-241 и Np-237 с выходом полезного Pu-238 представляется особенно интересным. В отличие от нептуния-237 америций-241 радиоактивен. Гамма-излучение (59.5 кэВ) Am-241сопутствует его альфа распаду. Добавка в стартовый материал заметного количества америция-241 накладывает определенные ограничения на применяемые технологии обращения с ним. 3. Если принять для РИТЭГ КПД = 15%, то с 1 кг Pu-238 можно получить 85.5 Вт электроэнергии. Тогда в варианте окружения центральной NpO2-ТВС сборками со стержнями из природного свинца производство массы 238Pu, соответствующей источнику электроэнергии мощностью 1 кВт потребует загрузки примерно 170 кг нептуния. В варианте окружения центральной NpO2-ТВС сборками со стержнями из свинца-208 производство такой массы 238Pu потребует загрузки 155.6 кг нептуния-237. 4. Анализ изотопных цепочек и нейтронно-физические свойства нуклидов изотопных цепочек на основе стартовых изотопов Np-237 и Am-241. Цепочка изотопных переходов при облучении Np-237 очень короткая. Однако, задача наработки плутония-238 из Np-237 решается в весьма противоречивых условиях, так как здесь много нежелательных каналов. Поиск предпочтительного спектра включал характеристику каждого из изотопов цепочки наработки плутония-238. Анализ этой цепочки изотопов привел к выводу, что область предпочтительного спектра соответствует области минимума микросечений плутония-238 (от 0.6 эВ до 600 эВ). Цепочка получения Pu-238 на основе Am-241 более длинная, чем для Np-237. Однако она содержит нежелательные каналы, по сути, только у целевого нуклида. Последнее говорит о высоком потенциале этой схемы наработки Pu-238. Было показано, что в условиях облучения Am-242g в легководном реакторе скорость его электронного распада а также альфа распада Cm-242 многократно доминируют над процессами радиационного захвата и деления этих изотопов. 5. Предложено размещать облучательное устройство для наработки Pu-238 в центральной части реактора типа ВВЭР-1000 Анализ вариантов различного размещения облучательных устройств в активной зоне реактора ВВЭР показал, что размещение в центре активной зоны является наиболее эффективным (высокий поток нейтронов; минимальный перекос поля нейтронов). Облучательное устройство (ОУ) представляет собой конфигурацию из 7 ТВС реактора ВВЭР-1000. В центре ОУ располагается стандартная ТВС реактора ВВЭР-1000, в которой диоксид обогащенного урана заменен на двуокись нептуния NpO2 . А конфигурация и состав 6 ТВС, окружающих её, подбирался таким образом, чтобы усилить темп наработки 238Pu в NpO2-ТВС. Расчеты показали, что отмеченная гетерогенная конфигурация ОУ позволила создать в реакторе обширную область с высоким потоком нейтронов и с предпочтительным для облучения Np-237 спектром нейтронов. Разработка дизайна облучательного устройства велась по трем направлениям: - Подбор замедлителя, окружающего ТВС с с диоксидом нептуния либо америция; - Исследование влияния шага решетки стержней с замедлителем на показатели нарабатываемого плутония; - Исследование влияния шага решетки стержней со стартовым материалом (NpO2/AmO2) на показатели нарабатываемого плутония. 6. С помощью модифицированного кода TIME26 были просчитаны различные варианты дизайна облучательного устройства. А именно, центральная NpO2-ТВС окружалась слоем из шести соседних ТВС, в состав которых входили следующие материалы: – слой стандартных UO2-ТВС. – слой легкой воды. – стержни из природного свинца в Zr-Nb оболочке. – стержни из свинца-208 в Zr-Nb оболочке. Для перечисленных выше вариантов были просчитаны параметры, характеризующие темп наработки и изотопный состав плутония в центральной NpO2-ТВС. 7. Расчетные исследования характеристик процесса наработки Pu-238 в облучательном устройстве (ОУ) (с помощью модернизированного кода TIME26) позволили сделать следующие выводы: - Отсутствие замедлителя вокруг Np-мишени приводит к наработке плутония с очень большой долей нежелательного изотопа Pu-236 (превышение допустимой величины в 60 раз). - Помещение воды вместо ТВС окружения приводит к 4-х кратному снижению интенсивности наработки Pu-238, хотя и значительно понижает долю Pu-236. - Помещение свинцового окружения NpO2-ТВС поддерживает интенсивную наработку плутония и, одновременно, значительно снижает долю нежелательного Pu-236. Однако, доля этого изотопа остается выше допустимой ~ 10 раз. - Замена Pb на Pb-208 приводит к повышению накопления плутония в ОУ до 4.24 кг/год при той же доле Pu-236. - Увеличение шага тесной решетки свинцовых стержней по сравнению с стандартным h=12.75 мм слабо влияет на показатели нарабатываемого плутония. Это обстоятельство позволило вести дальнейшие расчеты с неизменным шагом тесной решетки свинцовых стержней. - Принципиально важную роль играет увеличение доли воды в нептуниевой ТВС. При этом содержание Pu-236 падает до требуемой нормы (2 ppm), а доля Pu-238 остается в пределах нормы по качеству нарабатываемого плутония (доля 238Pu > 85%). - С увеличением доли воды в нептуниевой ТВС наблюдается значительный рост (в 8 и более раз) удельной наработки плутония. Это приводит к тому, что даже при сокращении количества стартового материала с 484 кг до 35.6 кг наработка плутония в ОУ сокращается лишь в 1.6 раза. При этом плутоний становится кондиционный (доля Pu-236 менее 2 ppm). Переход от природного свинца к Pb-208 приводит к дальнейшему повышению на 9% его удельной наработки. - В случае прослойки из природного свинца наилучшие параметры плутония достигаются при шаге решетки нептуниевых твэлов в 47 мм. При этом накапливается 2.35-2.45 кг плутония, содержащего 91.6÷91.9% Pu-238 и 1.9 ppm Pu-236. - В случае прослойки из свинца-208 наилучшие параметры плутония достигаются при шаге решетки нептуниевых твэлов в 44 мм. При этом накапливается 2.88-3.06 кг плутония, содержащего 91.0÷91.3% Pu-238 и 1.9 ppm Pu-236.

Аннотация результатов, полученных в 2023 году
В рамках гранта РНФ «Разработка физических основ масштабной наработки плутония-238 высокой кондиции для длительного энергообеспечения аппаратов, используемых на Крайнем Севере и в исследованиях Луны и Марса» разработан метод масштабной наработки плутония-238 высокой чистоты. Предлагается размещать облучательные устройства в активной зоне ядерной энергетической установки (легководный реактор с водой под давлением, легководный реактор со сверхкритическими параметрами теплоносителя, быстрый реактор). Облучательное устройств должно содержать стартовый материал (нептуний-237, америций-241) и слои замедлителя (свинец, свинец-208) вокруг стартового материала. Материал замедлителя должен быть с большим атомным весом и, желательно, слабым поглощением нейтронов (например, радиогенный свинец). Это открывает возможность формирования обширных областей с гибким спектром и с высокой плотностью потока нейтронов. Разработанный метод наработки плутония-238 обладает следующими ключевыми показателями: многофункциональностью ядерно-энергетической установки, масштабностью наработки целевого изотопа и требуемой кондицией продукта. Предполагается размещение мишеней с нептунием-237 или америцием-241 в реакторе (например, в центре), работающем в режиме частичных перегрузок. Во время планово-перегрузочных работ осуществляется извлечение мишенного материала и дальнейшее радиохимическое выделение накапливающегося плутония-238. 1) Выполнено исследование влияния условий совместного облучения нептуния и америция в реакторе типа ВВЭР-1000 на изотопный состав нарабатываемого плутония и на накопление нежелательных примесей (в основном, изотопа плутоний-236). Данное исследование позволило сделать следующие выводы: - Включение Am-фракции в состав облучаемого материала заметно (примерно на 12%) снизило темп наработки плутония. Причина – замещение 237Np изотопами 241Am и 243Am уменьшило темп наработки плутония через 237Np(n,γ)238Pu реакцию и не смогло компенсировать это уменьшение действием более длинной 241Am(n,γ)242Cm(α)238Pu цепочки изотопных переходов. - Более просторная решетка (Np,Am)O2-твэлов создала спектральные условия для наработки плутония с пригодным для РИТЭГ изотопным составом. Уменьшение объемной доли топлива за счет увеличения объемной доли легкой воды смягчило нейтронный спектр и, тем самым, снизило содержание 236Pu до приемлемого уровня. - При замене природного свинца на радиогенный повышается накопление 239Pu через 238Pu(n,γ)239Pu реакцию, снижая тем самым долю целевого изотопа 238Pu и усиливая пороговую 237Np(n,2n)236Pu реакцию, инициируемую быстрыми нейтронами деления 239Pu. Эффект «самозагрязнения» плутония изотопом 236Pu, вызванный быстрыми нейтронами деления 239Pu, составил примерно 6%. - С помощью теории возмущений получены расчетные оценки реактивностного эффекта, вызванного опустошением стандартной UO2-ТВС; NpO2-ТВС и (Np,Am)O2-ТВС. В отличие от стандартной UO2-ТВС, потеря теплоносителя в центральной (Np,Am)O2-ТВС приводит к положительному реактивностному эффекту. Причина состоит в том, что размножающие свойства Np и Am существенно улучшаются в более жёстком нейтронном спектре. Тем не менее, по величине этот эффект остается существенно меньше эффективной доли запаздывающих нейтронов и не представляет опасности для работы реактора. 2) Анализ результатов расчета наработки плутония-238 в легководном реакторе со сверхкритическими параметрами теплоносителя (реакторы типа ВВЭР-СКД) позволил заключить: - Легкая вода является слабым барьером против быстрых нейтронов деления, производимых основными UO2-ТВС реактора и проникающих в центральную NpO2-ТВС. - Наработка значимых количеств низкофонового плутония в центральной NpO2-ТВС возможна лишь при окружении этой сборки достаточно плотным защитным барьером против быстрых нейтронов деления. Таким барьером могут стать сборки, содержащие природный или радиогенный свинец. - Увеличение шага решетки NpO2-твэлов повышает объёмную долю легкой воды в центральной NpO2-ТВС, смягчает нейтронный спектр, тем самым усиливая темп накопления ценного изотопа 238Pu через 237Np(n,γ)238Pu реакцию, и ослабляет темп накопления нежелательного изотопа 236Pu через пороговую 237Np(n,2n)236Pu реакцию. - Так же как и в случае реактора ВВЭР-1000 основные трудности в накоплении низкофонового плутония связаны не с выполнением ограничения по доле 238Pu (не ниже 80%), а с выполнением ограничения по доле 236Pu (не выше 2 ppm). - По сравнению с природным свинцом радиогенный свинец более прозрачен для резонансных и тепловых нейтронов, способных усилить накопление делящегося изотопа 239Pu в центральной сборке. Быстрые нейтроны деления этого изотопа усиливают пороговую 237Np(n,2n)236Pu реакцию и повышают долю 236Pu в производимом плутонии. - Добавление (к имеющимся 6 сборкам) 12 сборок с природным свинцом и водой делает возможным существенное повышение темпа накопления низкофонового плутония в центральной NpO2-ТВС. В этом случае темп накопления плутония может составить от 7.6 кг/год до 8.2 кг/год в зависимости от объемной доли воды. При этом производимый плутоний удовлетворяет заявленным требованиям по содержанию 236Pu и 238Pu. - Вовлечение Am-фракции в дополнение к Np-фракции младших актинидов (МА) из состава трансурановых радиоактивных отходов снижает темп наработки плутония (примерно на 10%) при незначительном изменении его изотопного состава. 3) Исследование процесса наработки плутония-238 в быстром реакторе типа БРЕСТ-1200 привел к следующим выводам: - При использовании NpO2 в качестве стартового материала основная трудность в наработке плутония, пригодного для РИТЭГ, состоит в обеспечении приемлемо низкого содержания 236Pu. Для этого приходится окружать NpO2-ТВС слоем из 18 свинцовых сборок и увеличивать шаг решетки NpO2-твэлов. Эти меры позволяют создать спектральные условия, необходимые для наработки плутония с требуемым изотопным составом. Темп наработки такого плутония оказывается на уровне 1.2-1.3 кг/год, что заметно ниже аналогичных значений, достижимых в реакторах типа ВВЭР-1000 и типа ВВЭР-СКД. - Показана предпочтительность использования только Am-фракции МА вместо Np-фракции и смешанной Np-Am фракции МА. Главным преимуществом Am-фракции является принципиальная невозможность появления в плутонии нежелательного изотопа 236Pu с жестким γ-излучением продуктов его распада. Сравнение условий наработки плутония, пригодного для РИТЭГ, в реакторах типа ВВЭР-1000 и типа БРЕСТ-1200 говорит о заметно более высоких темпах производства такого плутония в быстром реакторе типа БРЕСТ-1200. Разработанный в рамках гранта метод масштабной наработки Pu-238 может служить удовлетворению внутренних потребностей, а также усилению экспортного потенциала страны в силу существования значительного спроса на Pu-238 на международном ядерном рынке, в том числе для освоения космического пространства.