КАРТОЧКА ПРОЕКТА ФУНДАМЕНТАЛЬНЫХ И ПОИСКОВЫХ НАУЧНЫХ ИССЛЕДОВАНИЙ,
ПОДДЕРЖАННОГО РОССИЙСКИМ НАУЧНЫМ ФОНДОМ

Информация подготовлена на основании данных из Информационно-аналитической системы РНФ, содержательная часть представлена в авторской редакции. Все права принадлежат авторам, использование или перепечатка материалов допустима только с предварительного согласия авторов.

ОБЩИЕ СВЕДЕНИЯ

Номер 18-13-00479

НазваниеПрименение машинного обучения для построения моделей межатомного взаимодействия

РуководительШапеев Александр Васильевич, кандидат наук (признаваемый в РФ PhD)

Организация финансирования, регион Автономная некоммерческая образовательная организация высшего образования «Сколковский институт науки и технологий», г Москва

Период выполнения при поддержке РНФ

2021 г. - 2022 г.

Конкурс Конкурс на продление сроков выполнения проектов, поддержанных грантами Российского научного фонда по приоритетному направлению деятельности Российского научного фонда «Проведение фундаментальных научных исследований и поисковых научных исследований отдельными научными группами» (28).

Область знания, основной код классификатора 03 - Химия и науки о материалах, 03-604 - Многомасштабное компьютерное моделирование структуры и свойств материалов

Ключевые словаМашинное обучение, активное обучение, межатомные потенциалы, молекулярное моделирование, компьютерное материаловедение, предсказание кристаллической структуры

Код ГРНТИ29.19.03

СтатусУспешно завершен

ИНФОРМАЦИЯ ИЗ ЗАЯВКИ

Аннотация
Атомистическое моделирование, до недавнего времени, проводилось с помощью одной из двух моделей - квантово-механической (в большинстве случаев - теории функционала плотности (ТФП)), либо (полу)эмпирических потенциалов межатомного взаимодействия, например, модели погруженного атома (EAM). Преимущество первых -- высокая точность, зачастую позволяющая делать количественные предсказания. Преимущество вторых -- вычислительная эффективность, позволяющая качественно изучать сложные механизмы движения атомов. В течение последнего десятилетия популярность набирали так называемые машинно-обучаемые потенциалы (МОПы) - класс межатомных потенциалов с очень гибкой функциональной формой, способной аппроксимировать сложные квантово-механические модели межатомного взаимодействия с высокой точностью. Будучи на несколько порядков более вычислительно эффективными по сравнению с ТФП, МОПы позволяют решать задачи, которые невозможно было решить с помощью одних квантово-механических методов. Так, в нашем проекте 2018 года (№ 18-13-00479) нам удалось с помощью разработанных нами МОПов, названных нами MTP (Moment Tensor Potentials), с высокой точностью решить такие задачи, как расчет теплопроводности сложных частично заполненных скуттерудитов A_xCo_4Sb_12, расчет теплопроводности двумерных материалов и гетероструктур из них состоящих, прямое молекулярное моделирование диффузии точечных дефектов, нахождение кристаллических структур бора с количеством атомов в элементарной ячейке до сотни, а также построение кривых плавления в бинарной фазовой диаграмме. К программному пакету, в котором реализованы разработанные потенциалы, можно получить доступ по адресу https://mlip.skoltech.ru/download/. Проведенное сравнение показывает, что наши потенциалы MTP не уступают существующим мировым аналогам по точности, а по производительности их превосходят. Из года в год продолжает выходить много работ предлагающих различные улучшения алгоритмов построения МОПов. Тем не менее, можно говорить, что решена базовая задача, а именно автоматическое ускорение квантово-механических расчетов небольших систем, для которых первопринципное моделирование хоть и затратно, но возможно теоретически. Например, задача построения выпуклой оболочки устойчивых структур трехкомпонентных сплавов решалась путем эквилибрирования примерно тысячи структур на модели ТФП, а с помощью МОПов с теми же затратами компьютерного времени возможно эквилибрировать сотни тысяч структур, что позволяет находить новые неизвестные структуры. При этом, автоматизация такого ускорения достигается за счет алгоритмов активного обучения, позволяющих набирать обучающую выборку (здесь и далее мы пользуемся терминологией машинного обучения) автоматически. Помимо собственно ускорения -- выхода за временные ограничения ТФП-расчетов -- существующие МОПы позволяют в ряде задач выйти и за пространственные ограничения. Например, МОП, “обученный” на молекулярной динамике системы из сотни атомов пригоден для молекулярной динамики с на порядки большим числом атомов, что позволяет использовать его, например, для расчета теплопроводности методами Грина-Кубо и неравновесной молекулярной динамики. Кроме МОПов общего вида, нами также были разработаны потенциалы LRP (Low-Rank Potentials) “на решетке”, которые предсказывают энергию взаимодействия атомов в сплаве, находящихся в простой решетке (гранецентрированная кубическая (ГЦК) или объемноцентрированная кубическая (ОЦК) решетки). При этом возможен учет локального искажения равновесной решетки возникающий из-за разного размера атомов её образующих. Такие потенциалы использовались для предсказания фазовых переходов типа порядок-беспорядок в многокомпонентных эквиатомных сплавах, что также выходит за временные и пространственные масштабы ТФП-расчетов. Однако, остается немало важных задач для решения которых необходимо выйти за рамки текущих ограничений, которые накладывает на задачи методология МОП. Основа данного проекта - именно такое расширение методологии построения МОПов, которое увеличит спектр задач, доступных для решения МОПами. В число этих задач входит моделирование протяженных дефектов (дефекты упаковки, дислокации) и моделирование разрыва двумерных материалов. Для этих задач построение репрезентативной обучающей выборки из конфигураций, достаточно компактных для их эффективного расчета с помощью ТФП, не тривиально и требует улучшения алгоритмов активного обучения. Также будет решаться задача моделирования поверхностной сегрегации и диффузии в сплавах с помощью решеточных потенциалов LRP, обобщенных на случай дефектов в решетке. Также функциональная форма разрабатываемых потенциалов MTP будет расширена, чтобы моделировать температурную зависимость электронной энтропии (связанную с температурной зависимостью распределения Ферми-Дирака, описывающего заполнение орбиталей в металлах) и энергию нулевых колебаний, а также чтобы моделировать высокоэнергетические столкновения атомов, например, в начальном каскаде столкновений в задаче радиационного поражения. Наконец, потенциалы MTP будут верифицированы на экспериментальных данных спектроскопии далекой тонкой структуры рентгеновских спектров поглощения (EXAFS-спектроскопии).

Ожидаемые результаты
Главным результатом выполнения проекта станет улучшенная методология построения потенциалов MTP и LRP, которая позволит с высокой точностью (близкой к точности ТФП) решать несколько новых классов задач. Кроме того, задачи, на которых будет тестироваться новая методология, сами по себе являются важными научными задачами. Для задач моделирования протяженных дефектов и разрыва двумерных материалов будет создана методология автоматического построения потенциалов “на лету”, в процессе атомистического моделирования. В качестве элемента такой методологии будет моделирование дефектов в небольших, доступных для расчета ТФП, конфигурациях, обучение на них и проведение моделирования уже на конфигурациях с большим числом атомов, в которых, возможно, будут отбираться окружения для добавления в обучающую выборку. Поведение протяженных дефектов типа дефекта упаковки и дислокаций влияет на пластические свойства материалов и поэтому алгоритмы расчета свойств таких дефектов важны для возможностей компьютерного дизайна материалов. Это же касается и моделирования разрыва двумерных материалов. Также будет создана методология моделирования поверхностной сегрегации и диффузии точечных дефектов на больших временных интервалах за счет обобщения решеточного потенциала LRP на случай дефектов решетки. Учет поверхностной сегрегации важен в дизайне материалов для гетерогенного катализа. Моделирование диффузии точечных дефектов позволит исследовать кинетическую устойчивость эквиатомных многокомпонентных сплавов, в которых атомы заполняют простую кристаллическую решетку, но при этом образуют фазу твердого раствора (так называемые “высокоэнтропийные” сплавы). Считается, что при обычных условиях фаза твердого раствора термодинамически неустойчива, однако она кинетически стабилизируется за счет медленной диффузии. Значимость разработки данной методологии будет еще и в том, что она даст возможность достаточно точно моделировать радиационное поражение, что, в свою очередь станет важным инструментом для разработки сплавов для конструкционных материалов реакторов нового поколения. В дополнение будет расширена функциональная форма потенциалов MTP для того, чтобы учитывать температурную зависимость электронной температуры и энергию нулевых колебаний, что повысит точность описания такими потенциалами систем в большом диапазоне температур. Также функциональная форма MTP будет расширена для более точного описания одновременно как высокоэнергетических столкновений атомов, так и взаимодействия атомов при обычных условиях за счет гладкого перехода от разложения энергии по базисным функциям MTP к отталкивающему парному потенциалу. Это поможет с высокой точностью моделировать начальный каскад столкновений в задаче радиационного поражения. Наконец, предлагаемая методика верификации потенциалов MTP на данных EXAFS-спектроскопии поможет сделать хорошо интерпретируемые выводы о точности потенциалов (например, в терминах среднеквадратичных отклонений атомов от положения равновесия в процессе термических вибраций). Это поможет лучше понять ограничения МОПов, что в дальнейшем, возможно, приведет к методам учета экспериментальных данных для коррекции МОПов, построенных по данным ТФП.

ОТЧЁТНЫЕ МАТЕРИАЛЫ

Аннотация результатов, полученных в 2021 году
Отчетный год реализации проекта был посвящен некоторым обобщениям алгоритмов построения машинно-обучаемых потенциалов (МОПов), а именно MTP (Moment Tensor Potential) и LRP (Low-Rank Potential). В частности, был предложен алгоритм построения потенциалов MTP для дефекта упаковки многокомпонентного сплава, и на его основе была предсказана энергия дефекта упаковки тройного неупорядоченного сплава MoNbTa при произвольном процентном составе Mo, Nb и Ta с первопринципной точностью. Кроме этого, применимость потенциалов LRP была расширена на случай свободной поверхности, явным образом предсказывая энергию межатомного взаимодействия как в объеме, так и у свободной поверхности. Это позволило провести исследования сегрегации элементов на поверхности четырехкомпонентных и пятикомпонентных систем. Помимо исследования многокомпонентных трехмерных материалов, было продолжено исследование двумерных материалов. Алгоритм построения потенциалов MTP был расширен так, чтобы он позволял моделировать сложный процесс разрыва двумерных материалов. Так, был исследован разрыв в двумерных материалах - графене и борофене, а также BC2N. Было показано, что МОПы позволяют исследовать механизм разрыва сложных структур, для описания которых ранее не было разработано достаточно точных и достаточно быстрых моделей межатомного взаимодействия. Кроме того, было проведено исследование теплового расширения нескольких углеродных нанолистов и показано, что МОПы позволяют исследовать тепловое расширение сложных наномембран в широком диапазоне температур. Наконец, в отчетном году был сделан важный шаг на пути верификации MTP экспериментальными данными. MTP были обучены для четырех металлов (ОЦК W и Mo, ГЦК Cu и Ni) на основе данных, полученных при помощи теории функционала плотности. Точность MTP оценивалась на основе сравнения спектров EXAFS вышеупомянутых металлов, полученных экспериментально и рассчитанных с помощью моделирования методом молекулярной динамики с использованием MTP. Было показано согласие экспериментальных и теоретических результатов для W, Mo и Cu, в то время как для достижения такого согласования результатов для Ni требовался достаточно точный псевдопотенциал, с 18, а не с 10 валентными электронами. Доступ к актуальной версии кода MLIP-2, используемого в рамках настоящего проекта, можно получить на веб-сайте https://mlip.skoltech.ru/.

Публикации

1. Мортазави Б., Новиков И.С., Шапеев А.В. A machine-learning-based investigation on the mechanical/failure response and thermal conductivity of semiconducting BC2N monolayers Elsevier, Available online, December 2021 (год публикации - 2021) https://doi.org/10.1016/j.carbon.2021.12.039

2. Мортазави Б., Раджапур А., Жуан К., Рабцук Т., Шапеев А.В. Exploring thermal expansion of carbon-based nanosheets by machine-learning interatomic potentials Elsevier, Volume 186, Pages 501-508 (год публикации - 2022) https://doi.org/10.1016/j.carbon.2021.10.059

3. Мортазави Б.,Силани М., Подрябинкин Е.,Рабцук Т., Жуан К., Шапеев А. First‐Principles Multiscale Modeling of Mechanical Properties in Graphene/Borophene Heterostructures Empowered by Machine‐Learning Interatomic Potentials Wiley Online Library, том 33, номер 35, страница 2102807 (год публикации - 2021) https://doi.org/10.1002/adma.202102807

4. Ходапп М.Л., Шапеев А.В. Machine-learning potentials enable predictive and tractable high-throughput screening of random alloys APS, том 5, номер 11, страница 113802 (год публикации - 2021) https://doi.org/10.1103/PhysRevMaterials.5.113802

5. Шапеев А.В., Бочаров Д., Кузьмин А. Validation of moment tensor potentials for fcc and bcc metals using EXAFS spectra Elsevier, страница 111028 (год публикации - 2021) https://doi.org/10.1016/j.commatsci.2021.111028

Аннотация результатов, полученных в 2022 году
Отчетный период реализации продлённого проекта был посвящен развитию и применению методологии моделирования материалов, разработанной и апробированной во время первых трёх лет проекта. Была разработана методология расчета пластичности многокомпонентных сплавов на примере системы Nb-Mo-Ta. При помощи метода активного обучения были построены три потенциала МТР для точного описания система с открытой поверхностью, с дефектами упаковки и объемными и сдвиговыми деформациями. Было показано, что сплав Mo0.1Nb0.9 хрупкий, а сплав Mo0.1Nb0.8Ta0.1 - пластичный, в то время как сплавы Mo0.2NbxTa1-x, 0<=x<=1, обладают “пограничным” соотношением прочности и пластичности. Данная методология является перспективным шагом в направлении точных и эффективных расчетов пластичности многокомпонентных материалов из первых принципов при условии коррекции точности расчета констант упругости при наборе обучающей выборки. Была представлена методология исследования образования фаз в высокоэнтропийных карбидах, которая заключается в применении метода канонического Монте-Карло с использованием машинно-обучаемого решеточного потенциала LRP. Применение методологии рассматривалось на примере TiZrNbHfTaC5: было показано, что наблюдается распад системы на ZrHfTaC3 и TiNbTaC3 при температурах менее 1200 К, который объясняется тем, что система TiZrNbHfTaC5 синтезируется из монокарбидов с различными энергиями образования металлических вакансий. Данный подход дает возможность оценить температурные диапазоны стабильности подсистем многокомпонентных материалов. С использованием LRP потенциалов также было проведено исследование диффузионных свойств в системе Fe-Cr-Si-Vac при межатомного взаимодействия в кинетическом методе Монте-Карло. Энергии связи воспроизводимые LRP согласуются c первопринципными расчетами и экспериментальным данным. В ходе моделирования была исследована частота скачков атомов Si в системе в зависимости от концентрации Si. В частности продемонстрировано, что девятичастотная модель дает более точную оценку фактора корреляции нежели пятичасттотная, так как учитывает взаимодействие примеси с вакансией вплоть до 4-ой координационной сферы. Реализовано обобщение методологии МТР для учета конечных электронных температур (точнее, учета влияния температуры в распределении Ферми-Дирака электронов на энергию межатомного взаимодействия). Для этого был подготовлен ансамбль МТР потенциалов, обученных для заданных электронных температур. После чего была построена модель на основе полиномиальной интерполяции энергий по температурам электронных подсистем, полученных в ходе молекулярно динамического моделирования на основе подготовленных МТР с целью учета электронных степеней свободы в энтропии систем в широком диапазоне температур. Среднеквадратичная ошибка не превышает 2 мэВ/атом, в то время как при расчетах с обычным MTP-потенциалом она колеблется от 2 до 100 мэВ/атом, причем заметно зависит от электронной температуры для которой формировалась обучающая выборка. Расчеты вклада электронных степеней свободы в свободную энергию показали, что свободная энергия электрон-фононного взаимодействия составляет от 0 до 25 мэВ/атом для системы Nb. В ходе проекта была разработана модель межатомного взаимодействия на основе комбинации потенциалов MTP и ZBL (Зиглера-Бьерсака-Литтмарка). Данная модель позволяет проводить моделирование начального каскада столкновений при радиационном поражении. МТР потенциал описывает взаимодействие атомов, окружение которых соответствует термодинамическому равновесию. Если атомы находятся слишком близко друг к другу, то МТР модель “отключается” и включается ZBL, который включает “отталкивание” атомов. Комбинация MTP+ZBL показала хорошую точность при воспроизведении энергий образования дефектов, а также уравнения состояния (зависимости потенциальной энергии от параметра решетки) при сравнении с первопринципными расчетами. Такая модель позволит проводить молекулярно динамическое моделирование каскадов радиационного поражение, и как следствие, исследовать стабильность конструкционных материалов для атомных реакторов. Было успешно проведено исследование механических, оптических и термоэлектрических свойств двумерных материалов таких как ZnIn2S4, PdPS и NbOI2. МТР потенциалы обучались на базе данных из первопринципных расчетов в ходе активного обучения, которое в свою очередь проводилось на молекулярно-динамических траекториях первопринципных расчетов в широком диапазоне температур. Часть свойств исследовалась напрямую из первопринципных расчетов. Так было показано, что ZnIn2S4 является полупроводником. Исследования фононных свойств показали, что ZnIn2S4 является динамически устойчивым, а также при сравнении результатов на основе MTP (обученного на PHONOPY) и DFPT (Density Functional Perturbation Theory) было показано, что точность предсказаний на основе MTP сопоставима с первопринципными методами. Несмотря на близкие по значению модули упругости материал демонстрирует анизотропное поведение при растяжении. В численном эксперименте коэффициенты экстинкции монослоев быстро росли с увеличением энергии фотона, а потом постепенно уменьшались, а при энергии порядка 6 эВ фотоны быстро поглощались. Коэффициент теплопроводности незначительно уменьшается при увеличении температуры. Решение уравнения переноса Больцмана показало, что коэффициент теплопроводности незначительно уменьшается при увеличении температуры. Аналогичное исследование в случае монослоев PdPS, NbOI2 и ZnIn2S4 показали анизотропность соответствующих характеристик. В базе данных для обучения MTP для каждого из материалов присутствовало около 660 конфигураций. Анизотропность механических свойств PdPS, NbOI2 и ZnIn2S4 наблюдались на примере таких величин, как: пределы прочности, модули упругости, коэффициенты Пуассона, а также коэффициент теплопроводности. Помимо этого, показано, что PdPS и NbOI2 являются полупроводниками, поэтому являются перспективными материалами для нано- и оптоэлектроники. Доступ к актуальной версии кода MLIP-2, используемого в рамках настоящего проекта, можно получить на веб-сайте https://mlip.skoltech.ru/ .

Публикации

1. Мортазави Б., Шахрохи М., Джавваджи Б., Шапеев А.В., Чжуан С. Highly anisotropic mechanical and optical properties of 2D NbOX2 (X= Cl, Br, I) revealed by first-principle Nanotechnology, 33.27 (2022): 275701 (год публикации - 2022) https://doi.org/10.1088/1361-6528/ac622f

2. Мортазави Б., Шахрохи М., Чжуан С., Рабчук Т., Шапеев А.В. Mechanical, thermal transport, electronic and photocatalytic properties of penta-PdPS,-PdPSe and-PdPTe monolayers explored by first-principles calculations Journal of Materials Chemistry C, 10.1 (2022): 329-336 (год публикации - 2022) https://doi.org/10.1039/d1tc05297g

3. Мохебпур М.А., Мортазави Б., Рабчук Т., Чжуан Х., Шапеев А.В., Тагани М.Б. Mechanical, optical, and thermoelectric properties of semiconducting ZnIn2X4 (X= S, Se, Te) monolayers Physical Review B, 105(13), 134108 (год публикации - 2022) https://doi.org/10.1103/PhysRevB.105.134108

4. Новиков И.С., Ковалева О.Д., Шапеев А.В., Ходапп М. AI-accelerated materials informatics method for the discovery of ductile alloys Springer Nature, 37, 21, 3491-3504, 1 (год публикации - 2022) https://doi.org/10.1557/s43578-022-00783-z

5. Пак А.Я., Сотсков В.Е., Гумовская А.А., Васильева Ю.З., Болатова З.С., Квашнина Ю.А., Мамонтов Г.Я., Шапеев А.В., Квашнин А.Г. Machine-learning Driven Synthesis of TiZrNbHfTaC5 High-Entropy Carbide npj Computational Materials (npj Comput Mater), - (год публикации - 2022)

Возможность практического использования результатов
Алгоритмы построения межатомных потенциалов, разработанные в рамках данного проекта, позволяют проводить имитационное моделирование материалов на атомарном уровне в масштабах, недоступных ранее. Данные алгоритмы могут использоваться при разработке новых материалов и некоторые из них уже использовались в НИР (научно-исследовательских работах), проводимых в рамках проекта "Прорыв" госкорпорации "Росатом".