Аннотация результатов, полученных в 2020 году
Мы исследовали природу заполнения поляритонных состояний с определенной энергией и импульсом в широком диапазоне плотности нерезонансного оптического возбужения, включая случаи до, вблизи и выше порога поляритонной конденсации. Был экспериментально обнаружен эффект стимулированного охлаждения поляритонов выше порога Бозе-Эйнштейновской конденсации (БЭК) с комнатной температуры 300К до 40К, природа эффекта по-видимому связана с энтропией подсистемы поляритонного газа в неравновесной системе с накачкой и потерями. Эффект охлажения поляритонного газа наблюдается как при большой (25%), так при и малой (7%) экситонной фракциях поляритонов. Было установлено, что скорость падения эффективной температуры с накачкой тем выше, чем меньше экситонная фракция поляритонов. При этом мы не обнаружили изменения минимальнаой температуры газа с изменением последней. Для интерпретации эффекта стимулированного охлаждения поляритонного газа мы предложили микроскопическую модель и развили теорию для неравновесного БЭК, которая позволяет определить аналитическое решение для полной матрицы плотности конденсата и надконденсатных состояний [1]. Были обнаружены нетривальные кросс-корреляции между основным и возбужденными состояниями системы, которые устанавливаются по мере формирования БЭК и пропадают после того, как основное состояние становится макроскопически заселеным. Теория предсказывает эффект охлаждения поляритонного газа до некоторого значения ниже температуры резервуара. Причем температура, до которой происходит охлаждение, определяется параметрами системы, такими как плотность состоний, время жизни поляритонов и пр. Вместе с падением температуры выше порога хим потенциал системы стремится к нулю. Мы показали, что неравноесная природа конденсата в таких открытых квантовых системах приводит к качественным отличиям по сравнению со случаем БЭК в термодинамическом равновесии. Для количественного описания эксперимента нами разработана более сложная численная модель [2]. Впервые была экспериментально обнаружена фрагментация (динамический беспорядок) в заполнениях поляритонов по состояниям с разными E и k. Мы проанализировали корреляции между состояниями с различными k-векторами и обнаружили установление таких корреляций по мере формирования БЭК, из чего можно сделать вывод о термализационной природе заполнения состояний. Исследования колебательных переходов в полимере MELPPP указывают на наличие т.н. chain-breathing мод в низкоэнергичной части спектра. Эти моды имеют энергию порядка 15-20 мэВ и соответствуют характерному масштабу энергий в эксериментально наблюдаемом эффекте ограничения релаксации поляритонов (relaxation bottleneck effect) при температуре <150К. Мы полагаем, что именно эти моды физически обеспечивают быструю термализацию поляритонов в нашей системе при комнатной температуре. Была исследована зависимость эффективности конденсации, спектральных характреристик, распределений в действитнльном и импульсном пространствах БЭК от его латерального размера. Мы исследовали 5 различных размеров БЭК в диапазоне пучков накачки от 9 до 45 мкм. Обнаружено нелинейное увеличение пороговой плотности энергии необходимой для БЭК с уменьшением размера пучка накачки. Для пучка с диаметром 9 мкм порог конденсации составляет 20мДж/см2, тогда как для диаметров больше 30 мкм порог более чем в 10 раз меньше (1-2 мДж/см2). Вместе с увеличением порога происходит падение бетта-фактора поляритонного лазера. Установлено, что причина увеличения порога связана с нелинейностью поляритонов. Насыщение оптических переходов органического материала приводит к нелинйному увеличению энергии поляритонов, формированию т.н. нелинейного потенциального ландшафта, который близок по форме к профилю накачки. Амплитуда нелинейного потенциального ландшафта растет с плотностью экситонного и поляритоного резервуаров. Экспериментально показано, что у порога БЭК проиисходит скачкообразное увеличение амплитуды нелинйного потенциала, тогда как выше порога амплитуда растет линейно, выходя на насыщения при больших плотностях накачки (при значениях накачки выше двух порогов конденсации). Максимальная амлитуда, выраженная в энергии, равна 5 мэВ и соответствует минимальному размеру в 9 мкм при накачке 3.5 порога. При большей экситонной фракции 25% амплитуда нелинейного потениального ландшафта достигает 10 мэВ при накачке выше 3х порогов конденсации. Было установлено, что амплитуда нелинейного потениального ландшафта сильно зависит от размера системы: чем меньше конденсат, тем больше потенциальная энергия (нелинейная зависимость). Показано, что вместе с увеличением амплитуды нелинейного потениального ландшафта происходит уширение спектральной линии конденсата. Установлено, что при уменьшении размера конденсата происходит уширение распределения в импульсном пространстве. Учитывая нерезонансную природу оптической накачки, мы находим эффект уширения нетривиальным экспериментальным фактом, который является прямым следствием формирования нелинейного потенциального ландшафта в системе. При минимальном размере БЭК (9 мкм) мы наблюдаем макроскопическое заполнение состояний с выраженным волновым вектором (около 1 мкм-1). Был впервые экспериментально резализован квази-стационарный режим конденсации поляритонов в органической системе на основе полуволнового микрорезонатора за счет наносекундной нерезонансной накачки [3]. Было показано, что в нашем случае амплитуда нелинейного потенциала не зависит от длительности накачки, а определяется лишь плотностью экситонного и поляритонного резервуаров. Мы предложили оригинальный способ полностью оптического переключения в однофотонном режиме, который основан на стимулированной конденсации поляритонов в резонансе с колебательными степенями свободы молекул [2]. Нам удалось впервые реализовать однофотонное переключение при комнатной температуре, прежде доступное только для ультрахолодных квантовых эмиттеров и их ансамблей. Экспериментальный контраст переключения состояния БЭК составил 20% в интегральных измерениях для оптимальной полосы пропускания импульсного фильтра и 11% в режиме одиночных реализаций. Мы экспериментально показали, что при контрасте переключения 3 дБ энергия управляющего сигнала соствляет 2 аттоДж, таким образом произведение энергии переключения на скорость (интегральный параметр, используемый для сравнения эффективности оптического переключения среди разных платформ) оказывается на 3 порядка ниже, чем у существующих на сегодняшний день полностью оптических переключателей. Была разработана микроскопическая теория стимулированной и спонтанной поляритонной конденсации в органических системах с выраженными коллебательными степенями свободы. Экспериментально исследованы фундаментальные ограничения в переключении состояния БЭК, связанные с флуктуацией числа поляритонов в конденсате, динамическим беспорядком в действительном и импульсном пространствах, а также конечным контрастом состояний. Был построен 4x канальный интерферометр типа Хэнбури-Брауна Твисса на основе которого развит экспериментальный метод томографии фотонных корреляций второго порядка всех компонент вектора Стокса на сфере Пуанкаре [4]. Были проведены фундаментальные исследования экситонов в новых одномерных органических материалах, перспективных для поляритоники при комнатной температуре. Экспериментально исследована тонкая структура экситонных переходов моноатомных углеродных цепочек при комнатной и гелиевой температурах [5], природа экситонных и трионных состояний в таких системах [6], определены времена жизни возбужденных состояний [7]. Было исследовано взаимодействие света с веществом в двумерных органических системах (монослоях) с переносом заряда, где роль моды резонатора выполняют коллективные осциляции свободных электронов (локализованый плазмонный резонанс). Было экспериментально обнаружено усиление эффективности внутреннего оптического перехода молекул (с низколежащих молекулярных обриталей на наполовину заполненную верхнюю орбиталь HOMO-n - SOMO) за счет ближнего поля плазмонного резонанса [8]. [1] Shishkov et al., Exact analytical solution for density matrix of a non-equilibrium polariton Bose-Einstein condensate, arXiv:2105.02940 (2021) [2] Zasedatelev et al., Organic single-photon switch, arXiv:2005.05811 (2021) [3] Putintsev et al., Nano-second exciton-polariton lasing in organic microcavities, Applied Physics Letters 117, 123302 (2020) [4] Baryshev et al, Engineering photon statistics in a spinor polariton condensate, arXiv:2012.02774 (2020) [5] Kutrovskaya et al, Excitonic fine structure in emission of linear carbon chains, Nano Lett. 20, 9, 6502 (2020) [6] Kutrovskaya et al Exciton energy spectra in polyyne chains, Phys. Rev. Research 3, 013071 (2021) [7] Kutrovskaya et al Exciton radiative lifetime in a monoatomic carbon chain, New Journal of Physics 23 033007 (2021) [8] Krichevskii et al., Resonant plasmon-enhanced absorption of charge transfer complexes in a metal-organic monolayer, Advanced Optical Materials 2100065 (2021)

Аннотация результатов, полученных в 2021 году
На втором этапе проекта значительные усилия были сосредоточены на реализации идеи об управляемой нелинейности БЭК в двухкомпонентных поляритонных системах. Совместно с коллегами из Университета Шеффилда (группа Проф. Дэвида Лидзи) мы разработали дизайн новых структур, на основе диспергированных в полимере «активных» молекул BODIPY-Br (сильно-связанных с модой резонатора) и «пассивных» молекул фталоцианина, нафталоцианина цинка (ZnPc, ZnNaph) и молекул BN-PFO, формирующих слабосвязанный резервуар состояний для управления нелинейностью БЭК. Численный расчет показал, что теоретическое смещение энергии конденсата в структурах на основе ZnPc составляет -3.2 мэВ, -3.7 мэВ для ZnNaph, и +12 мэВ для BN-PFO, что в разы превышает собственную нелинейность (блюшифт) БЭК. Построен оригинальный оптический эксперимент типа "pump-probe", сочетающий в себе несколько оптических линий для создания БЭК (накачка) и контроля состояний «пассивных» молекул (управляющий пучок). Экспериментально обнаружено «отрицательное» смещение энергии поляритонных состояний на - 1.5 мэВ в образцах на основе ZnPc и ZnNaph (до порога конденсации). Впервые в поляритонных системах удалось реализовать нелинейность такого типа. Кроме того, это является независимым экспериментальным подтверждением механизмов нелинейности в органических поляритонных конденсатах, предложенных нами ранее в работе [1]. Аналогичный эффект с обратным знаком наблюдается при насыщении «пассивных» молекул BN-PFO в структурах, разработанных специально для усиления нелинейности БЭК. В образцах на основе BN-PFO был получен БЭК в присутствии управляющего импульса, при этом наблюдается усиление нелинейного спектрального смещения БЭК с 3 мэВ до 10мэВ. Насыщение молекул BN-PFO управляющим импульсом приводит к возникновению сильного локального потенциала в результате чего конденсат приобретает кинетическую энергию. Наблюдается скопление населенности в состояниях с конечным волновым вектором. Развиты экспериментальные подходы формирования БЭК в оптической ловушке и методы контроля фотонной статистики конденсатов [2]. Данный режим успешно реализован при низкой температуре (4К), ведутся работы по конденсации в ловушке при комнатной температуре. Был исследован динамический беспорядок и когерентность БЭК. Экспериментально подтверждена стохастическая природа образующихся фрагментов БЭК и впервые количественно определена степень статического (структурного) и динамического беспорядка от реализации к реализации. Наши исследования показывают, что интегральное отклонение одиночных распределений БЭК от усредненных по ансамблю реализаций соответствует 30% вне зависимости от размера конденсата. С ростом плотности экситонов и поляритонов степень динамического беспорядка также стабилизируется на уровне 30% по интегральному значению. Разработан подход для определения когерентности второго порядка через прецизионное измерение фотонной статистики БЭК поляритонов при комнатной температуре. Мы показали, что кинетические потери, возникающие из-за оттока поляритонов из области конденсации малого размера, дают лидирующим вклад в усиление шумов БЭК, а также приводят к деградации фазы конденсата более чем в два раза (снижение когерентности первого порядка). Таким образом, размер конденсата является одним из ключевых факторов, ограничивающих когерентность БЭК. Вместе с тем, нелинейный рост шумов полного числа поляритонов в конденсате не сопровождается изменением в динамическом беспорядке. При оптимальных условиях, БЭК обладает высокой степень когерентности g2(0) = 1.00034, с фотонной статистикой близкой к Пуассоновскому распределению. Разработаны численные подходы к описанию пространственных степеней свободы БЭК, которые позволили установить причину увеличения шумов в БЭК и деградацию когерентности первого порядка с уменьшением размера конденсата. Было развито аналитическое квантовое описание неравновесного БЭК поляритонов, основанное на решении управляющего уравнения для полной матрицы плотности в пределе быстрой термализации [3]. Разработана схема аналитического описания неравновесного фазового перехода БЭК, которая, в отличие от разработанных ранее подходов, учитывает бесконечное число состояний [4]. Рассмотрен предел быстрой термализации и получено аналитическое выражение для полной матрицы плотности неравновесного БЭК, включающее и равновесный случай. Для частных случаев 2D и 3D мы исследуем неравновесное формирование БЭК путем нахождения температурной зависимости заполнения основного состояния и функций когерентности первого и второго порядка. Показано, что при заданной скорости накачки макроскопическое заполнение основного состояния и нарастание когерентности происходят при различных температурах. Кроме того, формирование когерентности сильно зависит от схемы накачки. Мы предложили оригинальную схему построения полностью оптической логики на основе стимулированных процессов конденсации в основное и возбужденное состояние. Получен патент РФ на изобретение универсального полностью оптического логического элемента [5]. Исследована пропускную способности предложенной архитектуры в двух режимах: в квазинепрерывном режиме и с использованием специальных задающих импульсов (clock). Показана рекордная нелинейность устройств на основе поляритонных конденсатов при комнатной температуре - даже наличие одного поляритона в основном состоянии может вызвать более чем 10% изменению плотности БЭК [6]. На основе развитой теории и экспериментальных знаний мы полагаем, что тактовая частота поляритонной логики для предложенной архитектуры может достигать 1ТГц и ограничена лишь временем жизни поляритонов в резонаторе. [1] T. Yagafarov, D. Sannikov, A. Zasedatelev, K. Georgiou, A. Baranikov, O. Kyriienko, I. Shelykh, L. Gai, Z. Shen, D. G. Lidzey, P. Lagoudakis, Mechanisms of blueshifts in organic polariton condensates, Communications Physics 3, 18 (2020) [2] S. Baryshev, A. Zasedatelev, H. Sigurdsson, I. Gnusov, J. Töpfer, A. Askitopoulos, P. G. Lagoudakis, Engineering photon statistics of spinor polariton condensate, Physical Review Letters 128, 087402 (2022) [3] V. Yu. Shishkov, E. S. Andrianov, A. V. Zasedatelev, P. G. Lagoudakis, Yu. E. Lozovik, Exact analytical solution for density matrix of a non-equilibrium polariton Bose-Einstein condensate, Physical Review Letters 128, 065301 (2022) [4] V. Yu. Shishkov, E. S. Andrianov, Yu. E. Lozovik, Fully analytical framework for non-equilibrium phase transition to Bose--Einstein condensate, arXiv:2111.09132v1, 2021 [5] П. Лагудакис, А.В. Бараников, А.В. Заседателев, Патент РФ №2756257 на изобретение: Универсальный полностью оптический логического элемент, 2021 [6] A. Zasedatelev, A. Baranikov, D. Sannikov, D. Urbonas, F. Scarimuto, V. Yu. Shishkov, E. S. Andrianov, Yu. E. Lozovik, U. Scherf, T. Stoferle, R. F. Mahrt, P. G. Lagoudakis, Single-photon nonlinearity at room temperature. Nature 597, 493–497 (2021)

Аннотация результатов, полученных в 2022 году
На третьем этапе работы мы построили новый эксперимент на основе модулятора пучка с контролируемой дисперсией групповой скорости. новой конфигурации мы можем перестраивать конфигурацию возбуждения в действительном и импульсном пространствах. Это позволило нам формировать потенциальный ландшафт для конденсата при комнатной температуре и реализовать БЭК в минимуме потенциальной ямы [1]. Мы также продемонстрировали возможность манипулирования энергией и плотностью конденсата при комнатной температуре. Для этого мы использовали микрорезонатор с двойным красителем, который был предложен нами как новая платформа для оптически управляемых решеток на втором этапе работы. Мы провели дополнительные эксперименты, в которых показали, что шумы интенсивности в системе связаны с динамикой формирования БЭК и сложными процессами термализации. Мы обнаружили, что стохастический и статический беспорядок системы не зависят от латерального размера системы, в отличие от функции второго порядка g(2)(τ=0). Мы измерили автокорреляционную функцию поляритонного конденсата при накачке в ~2xPth и обнаружили, что время жизни конденсата составляет 2.8 пс. Мы также показали, что время когерентности второго порядка ограничено временем жизни конденсата, что соответствует измеренным значениям функции когерентности второго порядка. Результаты наших исследований описаны в подготовленной статье [2]. Было развито точное аналитическое решение для полной матрицы плотности неравновесного идеального БЭК, основанное на уравнении Линдблада для неравновесного БЭК в пределе быстрой термализации [3]. Нам удалось существенно обобщить подход и предложить аналитическое решение для квантовой задачи о БЭК в одномерном, двухмерном и трехмерном случаях [4]. Этот результат имеет важное значение для понимания фундаментальных свойств Бозе-конденсатов, что отмечено в отдельной статье, посвященной нашей работе [5]. На основе развитой теории была проанализирована устойчивость БЭК, а именно влияние нелинейных взаимодействий экситон-поляритонов. Исследование показало, что красное смещение дисперсионной кривой может привести к отрицательной сжимаемости БЭК, в то время как изменение эффективной массы всегда делает БЭК более устойчивым. Было найдено явное условие для плотности частиц в БЭК, при котором возникает отрицательная сжимаемость [6]. На основе проведенных фундаментальных исследований был предложен концептуально новый способ переключения состояний поляритонного транзистора, который позволил расширить возможности оптической логики на основе БЭК при комнатной температуре. Был разработан новый универсальный логический элемент, позволяющий увеличить количество входных импульсов - multi-input NOR gate. Мы продемонстрировали масштабируемость универсального гейта в действительном и импульсном пространствах при комнатной температуре. Была продемонстрирована каскадность универсальной логики на основе БЭК, что является важным шагом на пути к созданию ультрабыстрой цифровой оптической логики. Результаты этого исследования могут иметь важные практические применения в создании более эффективных оптических вычислительных устройств. Мы получили патент на изобретение: "Способ переключения макроскопического состояния поляритонов при помощи одного фотона" [7]. Область применения нового способа переключения макроскопического состояния света может быть широкой - от создания оптических усилителей и лазеров до разработки ультрабыстрых методов обработки информации и создания новых компонентов квантовых компьютеров и квантовой оптоэлектроники. Мы впервые измерили допустимую тактовую частоту поляритонных гейтов при комнатной температуре. Было показано, что в текущей конфигурации система может работать при тактовой частоте до 160 ГГц [8]. В настоящее время основным ограничивающим фактором является длительность импульса накачки. Мы исследовали влияние длительности накачки и других параметров системы на тактовую частоту поляритонных гейтов. Результаты исследований позволяют оценить скорость работы предложенных в проекте поляритонных гейтов на уровне 6 ТГц [8]. Также были получены оригинальные результаты, которые сформировали единую картину процессов термализации в органических конденсатах. В частности, были получены зависимости для интенсивности и когерентности излучения от волнового вектора экситон-поляритонной системы. Мы показали, что сужение ширины линии излучения наблюдается в определенной области волновых векторов, и эта область практически не зависит от количества поляритонов в конденсате выше порога. Мы экспериментально исследовали зависимости распределения поляритонов в пространстве энергий и импульсов (по дисперсии поляритонов) для ТЕ и ТМ мод от мощности оптической накачки. В результате были определены эффективная масса частиц и энергия основного состояния в зависимости от плотности поляритонов. [1] Anton D. Putintsev, Kirsty E. McGhee, Denis Sannikov, Anton V. Zasedatelev, Julian D. Töpfer, Till Jessewitsch, Ullrich Scherf, David G. Lidzey, and Pavlos G. Lagoudakis, Shaping potential landscape for organic polariton condensates in double-dye cavities, arXiv:2304.03617v2 (2023) [2] Anton Putintsev, Anton V. Zasedatelev, Vladislav Yu. Shishkov, Mikhail Misko, Denis Sannikov, Evgeny S. Andrianov, Yurii E. Lozovik, Darius Urbonas, Thilo Stoferle, Ullrich Scherf, Rainer F. Mahrt, and Pavlos G. Lagoudakis, Photon statistics of organic polariton condensates (2023) [3] V. Yu. Shishkov, E. S. Andrianov, A. V. Zasedatelev, P. G. Lagoudakis, Yu. E. Lozovik, Exact analytical solution for density matrix of a non-equilibrium polariton Bose-Einstein condensate, Physical Review Letters 128, 065301 (2022) [4] V. Yu. Shishkov, E. S. Andrianov and Yu. E. Lozovik, Analytical framework for non-equilibrium phase transition to Bose–Einstein condensate, Quantum 6, 719 (2022) [5] Fabrice P. Laussy, A Quantum Theory for Bose–Einstein Condensation of the Ideal Gas, Quantum Views 6, 67 (2022) [6] Vladislav Yu. Shishkov and Evgeny S. Andrianov, Negative compressibility of a nonequilibrium nonideal Bose-Einstein condensate, Phys. Rev. E 106, 064108 (2022) [7] Патент на изобретение № 2782686: "Способ переключения макроскопического состояния поляритонов при помощи одного фотона", от 31 октября 2022 года [8] Mikhail Misko, Anton D. Putintsev, Denis Sannikov, Anton V. Zasedatelev, Vladislav Yu. Shishkov, Evgeny S. Andrianov, Yurii E. Lozovik, Darius Urbonas , Thilo Stoferle , Ullrich Scherf , Rainer F. Mahrt, and Pavlos G. Lagoudakis, Sub-terahertz clock-frequency of an organic polariton transistor (2023)