КАРТОЧКА ПРОЕКТА,
ПОДДЕРЖАННОГО РОССИЙСКИМ НАУЧНЫМ ФОНДОМ

Информация подготовлена на основании данных из Информационно-аналитической системы РНФ, содержательная часть представлена в авторской редакции. Все права принадлежат авторам, использование или перепечатка материалов допустима только с предварительного согласия авторов.

 

ОБЩИЕ СВЕДЕНИЯ


Номер 19-79-10099

НазваниеНовые подходы в капельной эпитаксии наноструктур А3В5

РуководительСолодовник Максим Сергеевич, Кандидат технических наук

Организация финансирования, регионфедеральное государственное автономное образовательное учреждение высшего образования "Южный федеральный университет", Ростовская обл

Срок выполнения при поддержке РНФ 07.2019 - 06.2022 

КонкурсКонкурс 2019 года «Проведение исследований научными группами под руководством молодых ученых» Президентской программы исследовательских проектов, реализуемых ведущими учеными, в том числе молодыми учеными

Область знания, основной код классификатора 09 - Инженерные науки, 09-703 - Перспективные технологические процессы микро- и наноэлектроники

Ключевые словамолекулярно-лучевая эпитаксия, капельная эпитаксия, гетероструктуры, самоорганизация, квантовые точки, А3В5, полупроводники, наноструктуры

Код ГРНТИ47.13.07


 

ИНФОРМАЦИЯ ИЗ ЗАЯВКИ


Аннотация
В отличие от традиционных устройств микро- и оптоэлектроники для создания высокоэффективной элементной базы систем квантовых вычислений и коммуникаций необходимы структуры со сложным, точно контролируемым взаимным положением определенного числа квантовых точек во всех измерениях в пределах одной конструктивно-функциональной единицы или блока. Это, а также взаимосвязь функциональных характеристик квантовых точек с их структурными и геометрическими параметрами требует разработки методов и технологических процессов, позволяющих эффективно управлять процессами самоорганизации наноструктур, обеспечивая высокий уровень контроля не только однородности и воспроизводимости параметров, но и формы, размеров, положения и степени обособленности каждого функционально активного элемента в отдельности. В рамках данной работы предполагается проведение разработки и исследования методик капельной эпитаксии наноструктур А3As, которые, с одной стороны, обеспечат сохранение всех преимуществ технологии капельной эпитаксии (возможность получения широкого спектра наноструктур и сложных комплексов на их основе, отсутствие взаимозависимости плотности и размера самоорганизующихся наноструктур, возможность формирования квантовых точек в согласованных системах, возможность подавления образования смачивающего слоя и т.п.), а с другой – позволят полностью устранить присущие капельной эпитаксии недостатки (либо существенно снизить их влияние): низкое качество материала наноструктур, обусловленное низкотемпературными процессами, сильную температурную зависимость параметров ансамбля структур, что затрудняет получение наноструктур оптимальных размеров и формы при увеличении температуры роста (особенно в системах с высокой подвижностью адатомов, например, In-содержащих), температурную зависимость толщины смачивающего слоя, что также ослабляет контроль над процессом образования структур на этапе кристаллизации, и др. Ожидается, что разработанные методики позволят обеспечить высокое структурное и оптическое качество получаемых методом капельной эпитаксии наноструктур, в т.ч. в рассогласованных системах, что критически необходимо для создания высокоэффективных устройств нанофотоники, квантовых компьютеров и коммуникаций.

Ожидаемые результаты
Согласно анализу литературных данных, а также результатов реализации проектов конкурирующих научных групп (University of Milan-Bicocca, University of Hamburg, PDI), предлагаемый в рамках проекта комплекс исследований будет проведён впервые: - впервые предлагается исследовать влияние сверхнизких потоков As на процессы образования капельных наноструктур и использовать их как дополнительный параметр управления размером конечных наноструктур; - впервые предлагается провести исследования влияния молекулярной формы As на процессы кристаллизации и свойства получаемых наноструктур; - впервые предлагается исследовать многостадийную кристаллизацию металлических капельных наноструктур и ее влияние на структурные и функциональные характеристики синтезируемых наноструктур; - также впервые будут проведены исследования процессов кристаллизации в рассогласованных системах с многослойным смачивающим слоем и конкуренции механизмов упругой и неупругой релаксации напряжений при их фазовом переходе из квазижидкого состояния в кристаллическое; - впервые предлагаются комплексные исследования процессов нуклеации и эволюции низкоразмерных систем в условиях нестационарного пересыщения среды и их специфики для In- и Ga-содержащих систем с целью дальнейшего их использования для управления параметрами ансамбля наноструктур; - также впервые, на основе оригинальных полученных данных, предполагается разработка методики высокотемпературной капельной эпитаксии наноструктур (In,Ga)As/AlGaAs, обеспечивающей высокое структурное и оптическое качество материала при одновременном выполнении требований, предъявляемых к размерам, форме и плотности квантовых точек; - для теоретических исследований перечисленных процессов будут разработаны оригинальные модели на основе метода Монте-Карло, с помощью которых будет дана интерпретация процессов и механизмов, наблюдаемых в перечисленных выше исследованиях. Успешное решение комплекса перечисленных задач и полученные результаты позволит разработать новые подходы и методики в технологии капельной эпитаксии наноструктур А3В5, устраняющие ключевые недостатки базовой технологии (низкое качество материала и др.) при сохранении основных ее достоинств. Это, в свою очередь, как уже говорилось выше, позволит значительно продвинуться в области дизайна и технологии создания наногетероструктур А3В5 для построения на их основе элементов и функциональных блоков нанофотоники, квантовых вычислений и коммуникаций.


 

ОТЧЁТНЫЕ МАТЕРИАЛЫ


Аннотация результатов, полученных в 2019 году
Для реализации возможности проведения теоретических исследований процессов капельной эпитаксии в нестационарных условиях роста, а именно в случае осаждения атомов с нерегулярной периодичностью, была проведена оптимизация разработанной ранее гибридной математической модели процессов самоорганизации наноразмерных металлических капель (In,Ga) на ростовых поверхностях переменного состава Al(Ga,In)As. В положения модели были введены новые величины: длительность интервала прерывания осаждения, периодичность прерывания осаждения и количество прерываний – характеризующие степень нестационарного пересыщения среды. В зависимости от значений данных величин в процессе вычислительного эксперимента происходило прерывание осаждения атомов на поверхность на заданное время, в течение которого при этом происходило дальнейшее созревание ростовой системы, проявляющееся в миграции атомов как в пределах смачивающего слоя, так и в области сформированных капель. Дополнительно было введено условие, позволяющий учесть в модели наблюдаемый экспериментально эффект снижения критической толщины формирования капель In на Al-содержащих поверхностях, а также увеличения среднего размера и снижения поверхностной плотности капель In при увеличении доли Al в поверхностном эпитаксиальном слое. В результате проведенных теоретических исследований выявлено, что в ходе процессов выдержки без осаждения происходит перераспределение материала на поверхности. В связи с тем, что вероятность распада устойчивого закритического островка крайне мала, атомы мигрируют преимущественно из смачивающего слоя в области капель. В результате перераспределения материала в процессе прерывания осаждения происходит увеличение среднего размера капель, в то время как толщина смачивающего слоя уменьшается. Данный процесс имеет более ярко выраженный эффект при увеличении времени выдержки. Кроме того, разница в размерах капель возрастает при увеличении температуры осаждения. Было показано увеличение вероятности зарождения островков в случае роста с нестационарным пересыщением среды, что обусловлено повышением вероятности зарождения островков в результате созревания смачивающего слоя, учитываемого в моделировании посредством формирования критической области трехмерного островка. Так же было выявлено влияние нестационарного пересыщения среды на интенсивность зарождения островков, что обусловлено увеличением интенсивности поверхностной диффузии адатомов вследствие снижения скорости осаждения. Влияние прерывания осаждения на поверхностную плотность при снижении температуры становится менее существенным. Экспериментальные исследования закономерностей влияния нестационарного пересыщения среды на процессы нуклеации и эволюции In- и Ga-содержащих систем «нанокапля+смачивающий слой» на As-стабилизированных поверхностях GaAs(001) показали, что использование изменения температуры непосредственно в процессе осаждения нанокапельных структур не оказывает существенного влияния на процессы нуклеации в силу ограниченности максимально достижимого градиента (около 5℃/мин при температуре образца 300℃ и 10℃/мин – при температуре 400℃), что не обеспечивает значимых изменений пересыщений среды. Результаты экспериментальных исследований влияния интервального осаждения (прерываний) имеют противоречивый характер. Если экспериментально наблюдаемая плотность действительно имеет тенденцию к незначительному снижению (15-20%, в зависимости от стартовых условий осаждения), что качественно коррелирует с теоретическими результатами, то размер структур не согласуется с результатами моделирования. Снижение скорости осаждения или применение интервального осаждения должно приводить к увеличению среднего размера структур на 20-30%. Однако экспериментально наблюдаемые значения либо практически не изменяются, либо снижаются при снижении скорости и/или использовании интервального осаждения. Фактически увеличение размера не наблюдается, что справедливо как для In-, так и для Ga-содержащих систем. Анализ параметров рабочей среды в процессе осаждения нанокапель, а также изменения их начального и конечного размера, показал, что причиной такого необычного поведения является фоновое давление рабочей среды, задаваемое в первую очередь остаточным давлением паров мышьяка. Несмотря на то, что достаточным уровнем вакуума для капельной эпитаксии считается давление 2,0(-7) Па, изменение его в пределах 8,0(-8) – 1,5(-7) Па может оказывать существенное влияние, пренебрегать которым в случае использования капельных наноструктур с начальным небольшим размером, поскольку увеличение фонового давления может приводить к полному исчезновению капльных структур. Совокупность экспериментальных данных и сравнение их теоретическими позволяет сделать вывод, что плотность и размер нанокапельных структур первоначально действительно определяются температурой, скоростью, толщиной и режимом осаждения и исходным состоянием поверхности (тип реконструкции определяет долю мышьяка и, соответственно, влияет на критическую толщину осаждения). Однако формируемые в процессе осаждения металлические составляющие системы играют роль геттера, захватывая и связывая мышьяк из атмосферы. Таким образом, плотность ансамбля капельных структур может быть изменена в ограниченных пределах за счет использования режима интервального осаждения, поскольку на практике эффект нестационарного пересыщения среды может быть существенным образом лимитирован фоновым давлением мышьяка. Использование фонового давления в качестве управляющего параметра затруднительно в силу его многофакторности, но его влияние потенциально может быть снижено за счет формирования на поверхности дополнительных резервуаров металлической компоненты. Фоновое давление также определяет конечное время существования нанокапельных структур на поверхности. Проведены экспериментальные исследования и получены закономерности процессов кристаллизации капельных наноструктур, а также влияния молекулярной формы мышьяка (As2/As4) на процессы кристаллизации нанокапель In и Ga в области температур (100-300℃). Было установлено, что низкотемпературная (при температурах формирования капельных структур) кристаллизация не приводит к формированию квантовоточечных структур во всем диапазоне рассматриваемых условий (время экспозиции в потоке мышьяка 10 – 15 мин, величина потока 0,1 – 4,0 МС/с) – в подавляющем большинстве случае происходит либо образование комплексных структур металл/полупроводник, либо кольцевых систем, либо диффузионных дисковых систем. Использование двухстадийной методики кристаллизации, предполагающей этап высокотемпературного отжига в потоке мышьяка без заращивания структур, позволяет значительно улучшить структурные и морфологические системы кристаллических наноструктур. При этом наблюдается корреляции между параметрами массивов капельных и кристаллических структур. Было обнаружено, что размер структур в процессе кристаллизации увеличивается примерно в 1,5 раза, что требует разработки подходов, позволяющих уменьшить исходный размер капельных структур и подавить их диффузионное растаскивание на этапе кристаллизации с образованием колец и иных комплексов. Также было установлено, что снижение температуры отжига с 500 до 400℃ приводит к подавлению синтеза кристаллитов и образованию комплексных систем кольцо+диффузионный диск, в то время как временя отжига имеет второстепенное значение. Сравнительные исследования процессов кристаллизации капельных наноструктур в эквивалентных потока димеров и тетрамеров в диапазоне температур 100-300℃ показали, что использование тетрамеров позволяет получать кристаллические структуры, коррелирующие по своим параметрам (размер, плотность) с их предшественниками – ансамблем нанокапель. При этом корреляция усиливается с уменьшением начального размера капельных структур. Использование димеров приводит к образованию структур диаметром 20 – 50 нм во всем диапазоне рассматриваемых условий. В то же время корреляция между параметрами ансамбля металлических нанокапель и конечными кристаллическими структурами практически не прослеживается ни по плотности, ни по размеру – вне зависимости от исходной плотности и начального размера структур после кристаллизации наблюдается примерно одна и та же картина.

 

Публикации

1. - "...И стать научным шефом" Академия, Академия, №24 (840) от 29.06.2019 (год публикации - ).

2. - Коллектив сотрудников и студентов ИНЭП стал победителем конкурса «Проведение исследований научными группами под руководством молодых ученых» Пресс-служба ЮФУ, - (год публикации - ).


Аннотация результатов, полученных в 2020 году
Проведены исследования влияния нестационарного пересыщения среды в условиях Me- и As-стабилизации, а также различной динамики изменения пересыщения в области высоких температур (300-500°С), а также исследования влияния состава поверхности AlGaAs на особенности протекания данных процессов. Проведены исследования влияния состава поверхности на параметры капельных наноструктур. Теоретически и экспериментально было показано для всего исследуемого диапазона ростовых температур, что в условиях As-стабилизации в капельной эпитаксии увеличение содержания AlAs в поверхностном слое приводит к росту подвижности адатомов после завершения формирования смачивающего слоя номинальной толщиной 1 МС. Причем роль состава поверхности возрастает с увеличением температуры подложки, однако толщина смачивающего слоя никогда не снижается менее 1 МС. В области очень низких температур эффект влияния алюминия нивелирован большей толщиной смачивающего слоя. Сопоставление экспериментальных и теоретических результатов показывает, что в основе явления лежит большая химическая активность атомов алюминия, что приводит к росту энергии связи адатомов первого слоя в процессе формирования смачивающего слоя. При этом энергия такой связи достаточно велика, чтобы исключить атомы металла первого монослоя смачивающего слоя из процессов обменного взаимодействия с атомами слоев, лежащих выше, во всем исследуемом диапазоне температур. Проведены исследования образцов с капельными наноструктурами индия методом РФЭС с выявлением распределения элементов по глубине. Анализ элементного состава по глубине структур In/GaAs показал отсутствие какого-либо избыточного количества мышьяка на низкотемпературном образце в сравнении с высокотемпературным. Детальный компонентный анализ показывает, что весь обнаруженный мышьяк находится в связанном состоянии: либо в составе подложки (GaAs), либо в составе интерфейса (In-As-Ga) на гетерогранице (показано впервые). Спектральных линий, отвечающих элементарному мышьяку или соединению InxAsy не обнаруживается. Таким образом, можно говорить, что используемые при синтезе капельных наноструктур режимы исключают накопление элементарного (или молекулярного) мышьяка на поверхности в количествах, достаточных для сколь-либо существенного влияния на кинетику процессов. С использованием контраста во вторичных электронах впервые показана неоднородность распределения материала смачивающего слоя по поверхности. Разработана методика анализа ультратонких слоев методом EDS. Оптимизированы режимы элементного анализа с капельных наноструктур с использованием методики на базе EDS. Экспериментально показано изменение толщины смачивающего слоя в окрестностях капельных наноструктур. В рамках исследований процессов роста на Ме-стабилизированных ростовых поверхностях впервые было экспериментально обнаружено, что предосаждение галлия на As-стабилизированную поверхность может приводить не только к исчезновению смачивающего слоя, но и росту плотности капельных структур при одновременном снижении их размера. Наблюдаемый эффект может быть обусловлен как увеличением энергии обменного взаимодействия в системе «адатом – смачивающий слой», так и формирование избытка металлической компоненты в процессе предварительного осаждения металла. Была выполнена оптимизация и корректировка разработанной ранее гибридной модели роста капельных структур с учетом результатов экспериментальных данных. Начата разработка модели ростовых процессов на основе теории функционала плотности. Были проведены исследования процессов кристаллизации наноструктур (In,Ga)/Ga(Al)As. Установлены оптимальные режимы кристаллизации для In- и Ga-содержащих систем, включая температуру и длительность этапа отжига, величины потоков ростовых компонент. Проведены исследования влияния сверхнизких потоков мышьяка на процессы образования и роста наноструктур In(As) и Ga(As). Показано, что с увеличением ультрамалого потока мышьяка наблюдается последовательная смена режимов от диффузионного уменьшения капли к формированию комплекса «кольцо + капля» с выходом на насыщение с образованием вероятно полностью кристаллических комплексов «квантовая точка + кольцо». Показана относительно высокая повторяемость процесса. Показано, что скорость диффузионного растаскивания капельных наноструктур (и уменьшения их размера) нелинейным образом зависит от их первоначального размера (объема капли). Увеличение размера капли приводит практически к линейному виду зависимости. Использование изначально малых капель (надкритические режимы) делает процесс модификации их размеров с использованием ультрамалых потоков мышьяка сложно управляемым и слабо воспроизводимым.

 

Публикации

1. - Инструменты для науки: изучаем наноматериалы Пресс-центр Минобрнауки РФ, 24.09.2020 (год публикации - ).

2. - Ученые ЮФУ сделали шаг к созданию устройств квантовой связи и квантовых компьютеров Naked Science, 14.10.2020 (год публикации - ).

3. - Ученые ЮФУ сделали шаг к созданию устройств квантовой связи и квантовых компьютеров Российский научный фонд, 15.10.2020 (год публикации - ).

4. - Исследование ученых ЮФУ позволяет продвинуться в технологии создания устройств квантовой связи и квантовых компьютеров Открытая наука, 16.10.2020 (год публикации - ).

5. - Исследование ученых ЮФУ позволяет продвинуться в технологии создания устройств квантовой связи и квантовых компьютеров Пресс-центр Южного федерального университета, 19.10.2020 (год публикации - ).

6. - Когда научная фантастика становится реальностью Пресс-центр Южного федерального университета, 24.02.2021 г. (год публикации - ).

7. Балакирев С.В., Солодовник М.С., Еременко М.М., Черненко Н.Е., Агеев О.А. Anomalous behavior of In adatoms during droplet epitaxy on the AlGaAs surfaces Nanotechnology, №31, p.485604 (год публикации - 2020).

8. Балакирев С.В., Черненко Н.Е., Еременко М.М., Агеев О.А., Солодовник М.С. Independent control over size and surface density of droplet epitaxial nanostructures using ultra-low arsenic fluxes Nanomaterials, №11, p.1184. (год публикации - 2021).

9. Черненко Н.Е., Балакирев С.В., Еременко М.М., Солодовник М.С. Effect of the Al content in the substrate on the In nanodroplets growth by droplet epitaxy Journal of Physics: Conference Series, №1695, p. 012012, doi:10.1088/1742-6596/1695/1/012012 (год публикации - 2020).