КАРТОЧКА ПРОЕКТА,
ПОДДЕРЖАННОГО РОССИЙСКИМ НАУЧНЫМ ФОНДОМ

Информация подготовлена на основании данных из Информационно-аналитической системы РНФ, содержательная часть представлена в авторской редакции. Все права принадлежат авторам, использование или перепечатка материалов допустима только с предварительного согласия авторов.

 

ОБЩИЕ СВЕДЕНИЯ


Номер 18-72-00227

НазваниеСоздание активных оптоэлектронных элементов на принципах сильного взимодействия света с веществом в органических материалах.

РуководительЗаседателев Антон Владимирович, Кандидат физико-математических наук

Организация финансирования, регионАвтономная некоммерческая образовательная организация высшего образования «Сколковский институт науки и технологий», г Москва

Срок выполнения при поддержке РНФ07.2018 - 06.2020

КонкурсКонкурс 2018 года по мероприятию «Проведение инициативных исследований молодыми учеными» Президентской программы исследовательских проектов, реализуемых ведущими учеными, в том числе молодыми учеными

Область знания, основной код классификатора 02 - Физика и науки о космосе, 02-302 - Когерентная и нелинейная оптика

Ключевые словаоптический усилитель на чипе, полностью ультрабыстрый оптический переключатель, поляритоника, Бозе-Эйнштейновский конденсат, комнатные температуры, виброны, бозонная стимуляция

Код ГРНТИ29.00.00


СтатусУспешно завершен


 

ИНФОРМАЦИЯ ИЗ ЗАЯВКИ


Аннотация
Благодаря уникальным физическим свойствам оптические микрорезонаторы с сильной экситон-фотонной связью привлекают большое внимание со стороны фундаментальной науки. Фундаментальный интерес преимущественно связан с изучениtм коллективных явлений экситон-поляритонов (далее поляритон) – квазичастиц, возникающих в результате сильного взаимодействия света (фотонов) с веществом (экситонов). Обладая целым спином, поляритоны являются системой взаимодействующих Бозе-частиц с чрезвычайно малой эффективной массой (в 10000 раз меньше массы электрона), благодаря чему стало доступным экспериментальное изучение удивительной физики конденсированного состояния бозонов (конденсат Бозе-Эйнштейна). Стремительное развитие данной области способствовало переходу от фундаментальных исследований к прикладным разработкам, так появилась новая область оптоэлектроники – поляритоника. Технологии создания микроструктур на основе III-V полупроводников уже сегодня позволяют создавать полностью оптические поляритонные транзисторы, усилители, генераторы, туннельные диоды, роутеры, фазовые интерферометры, переключатели и модуляторы, а также элементы памяти. Очень важно, что гидродинамические свойства поляритонов позволяют формировать как отдельные функциональные узлы, так и связанные между собой элементы на одном чипе, что дает возможность осуществлять логические операции за ультракороткое время (скорость переключения логических состояний менее 1 пс) с высокой эффективностью (энергия переключения между логическими состояниями менее 1 фДж). Тем не менее, поляритонные оптоэлектронные устройства все еще далеки от реальных применений. Из-за малой энергии связи экситонов Ванье-Мотта в III-V структурах требуются достаточно низкие температуры (не более 20К) для обеспечения режима сильного экситон-фотонного взаимодействия - это является основным сдерживающим фактором на сегодняшний день. Для создания устройств способных работать в естественных условиях необходимо использовать материалы с большой энергией связи экситонов. По этой причине, органические материалы представляют исключительный интерес. Электронные возбуждения в молекулярных системах приводят к формированию локализованных экситонов Френкеля, теория которых была в существенной степени развита В.М. Аграновичем. Благодаря высокому квантовому выходу, большому дипольному моменту оптических переходов, значительной энергии связи экситонов органические материалы позволяют наблюдать удивительную физику поляритонов при комнатных температурах. Технологичность органических материалов позволяет создавать микрорезонаторы без использования эпитаксиальных методов роста. Благодаря большому разнообразию веществ, покрывающих весь видимый диапазон спектра, к началу 2018 года были реализованы низко пороговые лазеры, основанные на Бозе-конденсации поляритонов с длинной волны эмиссии от 430 до 580 нм. Однако существуют серьезные фундаментальные ограничения при переходе к системам на основе сильно-связанных экситонов Френкеля. Локализация экситонов препятствует парному взаимодействию между поляритонами, что значительно подавляет нелинейные эффекты. Нелинейные эффекты, связанные с парным взаимодействием, являются основным ингредиентом современной поляритоники. Следовательно, методы управления состояниями поляритонных систем ,развитые для неорганических полупроводников, не могут напрямую использоваться в системах на основе органических материалов. Данный проект посвящен разработке эффективных механизмов управления состояниями поляритонных систем на основе органических материалов с конечной целью в виде реализации активных оптоэлектронных устройств на чипе: перестраиваемые лазерные источники ультракоротких импульсов, усилители слабых оптических сигналов, ультрабыстрые оптические переключатели и модуляторы. Наш подход основан не на усилении слабых сторон органических материалов, таких как слабое парное взаимодействие поляритонов, напротив, мы планируем использовать уникальные, присущие только органическим веществам свойства. Известно, что органические материалы обладают выраженными колебательными резонансами, которые приводят к возникновению вибронов - колебаний с высокой энергией кванта, аналогов оптическим фононам в неорганических материалах. Связь колебательных степеней свободы с нелинейными эффектами в микрорезонаторах, отнюдь, не является очевидной. Однако, в ряде теоретических работ отмечается их важнейшая роль в процессе релаксации экситонов. Более того, существенная роль вибронов в процессе популяции поляритонов была доказана и исследована экспериментально в линейном режиме. Анализ экспериментальных данных и теоретические предсказания говорят о том, что виброны могут приводить к конденсации поляритонов в основное состояние всего за один шаг. Есть весомые основания полгать, что вибронный механизм релаксации экситонов в основное состояния поляритонов может играть первостепенную роль при определенных условиях, выполнение которых приведет к качественному снижению порога конденсации поляритонов. При этом принцип бозонной стимуляции позволит вызывать конденсацию поляритонов слабым внешним оптическим пучком. В этом случае мы получим эффективный инструмент для управления состоянием поляритонной системы при комнатной температуре. Поляритоника станет доступной при нормальных условиях.

Ожидаемые результаты
Будут получены основные фундаментальные результаты по изучению влияния вибронов на конденсацию поляритонов в органических микрорезонаторах с сильной экситон-фотонной связью. Ожидается качественное увеличение эффективности релаксации экситонов в поляритонные состояния, а также драматическое снижение порога конденсации поляритонов - более чем на порядок. Данный результат приведет к снижению порога генерации поляритонных лазеров и увеличению их эффективности. Кроме того, следующим шагом может стать создание органического поляритонного лазера с электрической накачкой. Впервые будет исследована бозонная стимуляции конденсации поляритонов внешним слабым оптическим импульсом, полученные результаты и установленные физические механизмы заложат основу для управления состояниями поляритонных органических систем. Есть весомые основания полагать, что изложенная основная идея Проекта будет реализована, по этой причине мы ожидаем получить ряд практических результатов, включающих в себя демонстрацию усилительных и переключающих устройств на основе поляритонов. Поляритонные устройства будут реализованы на одном чипе и будут обладать высоким быстродействием порядка 100 фс в сочетании с положительным полным коэффициентом усиления (т.н. Net gain) на микро масштабе. Впоследствии планируется создание связанных поляритонных устройств, работающих на принципе управляемой прямой конденсации поляритонов, в которых выходной поток поляритонов будет являться входным сигналом для последующего функционального узла. Ожидается, что развитые принципы позволят построить элементы бинарной логики на поляритонных конденсатах при комнатной температуре, которые будут отличаться рекордным быстродействием и низкими энергиями управляющих воздействий (т.н. Control gates).


 

ОТЧЁТНЫЕ МАТЕРИАЛЫ


Аннотация результатов, полученных в 2018 году
В ходе проекта были исследованы механизмы формирования поляритонного конденсата в органических микрорезонаторах. В условиях резонанса с вибронными колебания полимера было обнаружено значительное увеличение скорости релаксации в основное поляритонное состояние. Благодаря вибронному механизму релаксации нам удалось реализовать режим, при котором доминирующим каналом релаксации является прямой переход из экситонного резервуара в основное поляритонное состояние. Были проведены экспериментальные исследования, определяющие влияние энергий экситонов и поляритонных состояний на эффективность процесса конденсации поляритонов. В результате, были выявлены оптимальные условия оптической накачки, позволяющие реализовать прямую конденсацию поляритонов всего за один шаг релаксации. Впервые была осуществлена стимуляция поляритонной конденсации внешним слабым оптическим импульсом. В сочетании с вибронным механизмом релаксации внешняя стимуляция предоставила возможность для управляемой конденсации поляритонов. В результате проведенных исследований был создан первый поляритонный транзистор, работающий при комнатной температуре в естественных условиях. Данный результат является значительным достижением и большим шагом вперед на пути создания полностью оптической логики. Мы экспериментально показали исключительные свойства органического поляритонного транзистора, в частности: рекордный коэффициент усиления ~10 дБ/мкм, время переключения 500 фс, возможность каскадного усиления/коммутации. На основе развитых принципов к настоящему времени реализованы базовые элементы бинарной логики «И» и «ИЛИ». Описанные выше результаты опубликованы в статье Zasedatelev et.al., A room-temperature organic polariton transistor, Nature Photonics, 2019, https://www.nature.com/articles/s41566-019-0392-8 Был предложен и экспериментально реализован концепт органического перестраиваемого поляритонного лазера. Были исследованы микрорезонаторы, заполненные органическим красителем семейства BODIPY, равномерно распределенным в матрице оптически нейтрального полистирена. Благодаря клиновидной форме λ/2 резонатора, высокому дипольному моменту перехода молекул красителя, а также добротности ~1000, нам удалось добиться режима сильного экситон-фотонного взаимодействия в широком диапазоне энергий поляритонов (экситон-фотонного расстройки) в зелено-желтой области видимого излучения. Была продемонстрирована лазерная генерация за счет конденсации поляритонов в рекордном диапазоне длин волн 33 нм с монохроматичностью излучения 0.1 нм и временем когерентности ~1 пс. Развитый в нашей работе подход позволяет создавать органические поляритонные системы, перестраиваемые в широком диапазоне длин волн в видимом и ближнем ИК диапазонах. Результаты исследования опубликованы в работе Sannikov et.al., Room temperature broadband polariton lasing from a dye-filled microcavity, Advanced Optical Materials, 2019, https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adom.201900163. Мы исследовали механизмы изменения спектральных и поляризационных свойств излучения органических микрорезонаторов с сильной связью при переходе через порог конденсации. Впервые была обнаружена существенная роль процессов межмолекулярного переноса энергии в формировании конденсата поляритонов и его спектральных свойств. Мы показали, что ультрабыстрый перенос возбуждения в плотноупакованных пленках органических веществ приводит к возникновению скачков в спектре и степени поляризации излучения микрорезонаторов вблизи порога конденсации поляритонов. Скачок возникает в результате бозонной стимуляции, которая включается в момент конденсации поляритонов и приводит к увеличению скорости релаксации из экситонного резервуара в поляритонные состояния так, что межмолекулярный перенос энергии не успевает произойти. Мы предложили теоретическую модель, описывающую полную динамику системы, включая населенности поляритонных состояний и экситонного резервуара, спектральные и поляризационные свойства конденсатов поляритонов в некристаллических органических микрорезонаторах [Yagafarov et.al., On the origin of blueshifts in organic polariton condensates, arXiv:1905.02573, 2019, https://arxiv.org/abs/1905.02573].

 

Публикации

1. Cанников Д., Ягафаров Т., Георгео К., Заседателев А., Бараников А., Гаи Л., Шен Ж., Лидзи Д., Лагудакис П. Room temperature broadband polariton lasing from a dye-filled microcavity Advanced Optical Materials, - (год публикации - 2019).

2. Заседателев А.В., Бараников А.В.,Урбонас Д.,Скафиримуто Ф., Шерф У., Штоферле Т., Март Р.Ф., Лагудакис П.Г. A room-temperature organic polariton transistor Nature Photonics, - (год публикации - 2019).

3. Ягафаров Т., Cанников Д., Заседателев А., Георгео К., Бараников А., Киреенко О., Щелых И., Гаи Л., Шен Ж., Лидзи Д., Лагудакис П. On the origin of blueshifts in organic polariton condensates Arxiv, - (год публикации - 2019).


Аннотация результатов, полученных в 2019 году
Мы исследовали процесс конденсации поляритонов в широком диапазоне экситон-фотонного параметра расстройки, который определяет величину экситонной и фотонной фракции волновой функции поляритона. Были исследованы два типа систем: 1 – с низкой эффективностью колебательных разонансов (в нашем случае образцы на основе красителя Bodipy в матрице нейтального полимера), и 2 – с интенсивными колебательными резонансами (на основе сопряженного полимера MeLPPP). Cогласно нашим результатам, порог конденсации поляритонов для систем первого типа практически не зависит от параметра экситон-фотонной расстройки, поскольку эффективность внутрирезонаторной излучательной накачки слабо меняется в пределах диапазона перестройки энергии основного состояния поляритонов. Для систем второго типа мы обнаружили выраженную зависимость порога от экситон-фотонного параметра расстройки в пределах исследуемого диапазона ~ 120 мэВ. При большой фотонной фракции волновой функции поляритонов и выполнении виброн-резонансного условия мы обнаружили 6-кратное снижение порога конденсации по сравнению с другим предельным случаем большой экситонной фракции. Согласно теоретическому анализу, эффект значительного снижения порога связан с суперпозицией нескольких каналов релаксации, вносящих конструктивный вклад в заселенность основного поляритонного состояния, а именно вибронная релаксация экситонов, внутрирезонаторная излучательная накачка и эффекты, связанные с резонансным комбинационным рассеянием света. Были установлены ключевые параметры органического поляритонного транзистора в предельных режимах больших экситонной и фотонной фракций волновой функции поляритонов. Для случая большой фотонной фракции обнаружен наибольший оптический коэффициент усиления 23000 раз, в то время как скорость переключения составляет ~ 500фс для обоих предельных случаев. Органический поляритонный транзистор, предложенный в Проекте, является большим шагом на пути к построению эффективных оптических вычислительных устройств. На первом этапе Проекта нам удалось реализовать бинарные логические вентили «И» и «ИЛИ», однако для выполнения произвольных логических операций, помимо реализованных, необходимо также наличие вентиля логического отрицания «НЕ». Как было отмечено в обзоре к нашей статье, подготовленным проф. Дэвидом Сноуком и Женг Саном [Optical switching with organics, Nature Photonics, 13, (2019)], логический элемент «НЕ», пожалуй, является основным вызовом для экспериментаторов, поскольку до сих пор не было предложено эффективного способа переключения сигналов из высокого логического уровня в низкий. На втором этапе Проекта мы разработали эффективное решение, позволяющее не только реализовать логическую операцию «НЕ», но и создать полный набор для выполнения произвольных логических операций. В основе физического принципа работы обоих поляритонных логических устройств лежит процесс стимулированной виброн-резонансной конденсации поляритонов в возбужденное состояние с ненулевым волновым вектором. Мы внедрили управляющие сигналы, резонансно заселяющие возбужденные состояния так, что процесс конденсации поляритонов в основное состояние эффективно подавляется стимуляцией в конкурирующих каналах релаксации. В результате было экспериментально реализовано переключения из «1» в «0» за суб-пикосекундное время ~ 500фс. Были продемонстированы свойства каскадности, перестройки по длине волны и высокая эффективность переключения с контрастом до 23 дБ, позволяющие масштабировать принцип универсальной поляритонной логики для построения более сложных оптических устройств обработки информации работающих на экстремально высоких частотах ~2ТГц в нормальных условиях. В заключительной части работы было проведено фундаментальное исследование механизмов нелинейного смещения энергии поляритонного конденсата в органических микрорезонаторах с сильной связью. Были исследованы различные механизмы: затягивание частоты линией оптического усиления, внутрирезонаторный эффект Керра, поляритон-поляритонное и поляритон-экситонное парные взаимодействия, эффект насыщения «темных» и связанных с модой резонатора молекул. Был впервые показан подавляюший вклад «темных» молекул в нелинейный сдвиг энергии поляритонного конденсата посредством смещения энергии моды резонатора, вклад насыщения молекул связанных с модой резонатора через перенормировку энергии экситон-фотонного взаимиодействия в два раза меньше вклада «темных» молекул. Показано, что вклад кулоновского обменного взаимодействия за счет многочастичных процессов поляритонного и экситонного рассеяния оказывается сильно подавленным в силу локализованной природы экситонов Френкеля. Впервые показана решающая роль процессов межмолекулярного взаимодействия в установлении спектральных и поляризационных свойств поляритонного конденсата в органике. Эта работа закладывает основу для будущих исследований межконденсатных взаимодействий и имеет важное значение для согласования оптических частот при построении поляритонных устройств. Как отмечает старший редактор журнала Nature Physics Нина Мэйнзер в своей заметке, посвещенной нашему исследованию [Step into the blue, Nature Physics 16, (2020)], с фундаментальной точки зрения, определение механизмов нелинейности является большим шагом в понимании физики органических поляритонных систем.

 

Публикации

1. - Scientists crack the mystery of liquid light interactions in organic materials phys.org, - (год публикации - ).

2. - Выяснены детали сильного взаимодействия света с органическими молекулами Indicator, - (год публикации - ).

3. - Разгадана загадка взаимодействия частиц, открывающих уникальные возможности для полностью оптической обработки информации Пресс-служба РНФ, - (год публикации - ).

4. - Study of Nonlinear Physics of Strong Interaction of Organic Molecules with Light AZO Optics, - (год публикации - ).

5. - Открывается возможность для полностью оптической обработки информации Коммерсантъ, - (год публикации - ).

6. - Разгадана загадка взаимодействия частиц, открывающих уникальные возможности для полностью оптической обработки информации Naked-Science, - (год публикации - ).

7. Cанников Д., Ягафаров Т., Заседателев А., Георгео К., Бараников А., Кириенко О., Шелых И., Гаи Л., Шен Ж., Лидзи Д., Лагудакис П. Mechanisms of blueshifts in organic polariton condensates Nature Communications Physics, - (год публикации - 2020).

8. Бараников А.В., Заседателев А.В., Урбонас Д.,Скафиримуто Ф., Шерф У., Штоферле Т., Март Р.Ф., Лагудакис П.Г. All-optical cascadable universal logic gate with sub-picosecond operation arXiv, arXiv:2005.04802 (год публикации - 2020).

9. Заседателев А.В., Бараников А.В., Санников Д., Урбонас Д.,Скафиримуто Ф., Шерф У., Штоферле Т., Март Р.Ф., Лагудакис П.Г. Organic single-photon switch arXiv, arXiv:2005.05811 (год публикации - 2020).

10. Заседателев А.В., Бараников А.В.,Урбонас Д.,Скафиримуто Ф., Шерф У., Штоферле Т., Март Р.Ф., Лагудакис П.Г. All-Optical Exciton-Polariton Transistor at Room Temperature OSA Frontiers in Optics, - (год публикации - 2019).