Аннотация результатов, полученных в 2018 году
В ходе проекта были исследованы механизмы формирования поляритонного конденсата в органических микрорезонаторах. В условиях резонанса с вибронными колебания полимера было обнаружено значительное увеличение скорости релаксации в основное поляритонное состояние. Благодаря вибронному механизму релаксации нам удалось реализовать режим, при котором доминирующим каналом релаксации является прямой переход из экситонного резервуара в основное поляритонное состояние. Были проведены экспериментальные исследования, определяющие влияние энергий экситонов и поляритонных состояний на эффективность процесса конденсации поляритонов. В результате, были выявлены оптимальные условия оптической накачки, позволяющие реализовать прямую конденсацию поляритонов всего за один шаг релаксации. Впервые была осуществлена стимуляция поляритонной конденсации внешним слабым оптическим импульсом. В сочетании с вибронным механизмом релаксации внешняя стимуляция предоставила возможность для управляемой конденсации поляритонов. В результате проведенных исследований был создан первый поляритонный транзистор, работающий при комнатной температуре в естественных условиях. Данный результат является значительным достижением и большим шагом вперед на пути создания полностью оптической логики. Мы экспериментально показали исключительные свойства органического поляритонного транзистора, в частности: рекордный коэффициент усиления ~10 дБ/мкм, время переключения 500 фс, возможность каскадного усиления/коммутации. На основе развитых принципов к настоящему времени реализованы базовые элементы бинарной логики «И» и «ИЛИ». Описанные выше результаты опубликованы в статье Zasedatelev et.al., A room-temperature organic polariton transistor, Nature Photonics, 2019, https://www.nature.com/articles/s41566-019-0392-8 Был предложен и экспериментально реализован концепт органического перестраиваемого поляритонного лазера. Были исследованы микрорезонаторы, заполненные органическим красителем семейства BODIPY, равномерно распределенным в матрице оптически нейтрального полистирена. Благодаря клиновидной форме λ/2 резонатора, высокому дипольному моменту перехода молекул красителя, а также добротности ~1000, нам удалось добиться режима сильного экситон-фотонного взаимодействия в широком диапазоне энергий поляритонов (экситон-фотонного расстройки) в зелено-желтой области видимого излучения. Была продемонстрирована лазерная генерация за счет конденсации поляритонов в рекордном диапазоне длин волн 33 нм с монохроматичностью излучения 0.1 нм и временем когерентности ~1 пс. Развитый в нашей работе подход позволяет создавать органические поляритонные системы, перестраиваемые в широком диапазоне длин волн в видимом и ближнем ИК диапазонах. Результаты исследования опубликованы в работе Sannikov et.al., Room temperature broadband polariton lasing from a dye-filled microcavity, Advanced Optical Materials, 2019, https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adom.201900163. Мы исследовали механизмы изменения спектральных и поляризационных свойств излучения органических микрорезонаторов с сильной связью при переходе через порог конденсации. Впервые была обнаружена существенная роль процессов межмолекулярного переноса энергии в формировании конденсата поляритонов и его спектральных свойств. Мы показали, что ультрабыстрый перенос возбуждения в плотноупакованных пленках органических веществ приводит к возникновению скачков в спектре и степени поляризации излучения микрорезонаторов вблизи порога конденсации поляритонов. Скачок возникает в результате бозонной стимуляции, которая включается в момент конденсации поляритонов и приводит к увеличению скорости релаксации из экситонного резервуара в поляритонные состояния так, что межмолекулярный перенос энергии не успевает произойти. Мы предложили теоретическую модель, описывающую полную динамику системы, включая населенности поляритонных состояний и экситонного резервуара, спектральные и поляризационные свойства конденсатов поляритонов в некристаллических органических микрорезонаторах [Yagafarov et.al., On the origin of blueshifts in organic polariton condensates, arXiv:1905.02573, 2019, https://arxiv.org/abs/1905.02573].

Аннотация результатов, полученных в 2019 году
Мы исследовали процесс конденсации поляритонов в широком диапазоне экситон-фотонного параметра расстройки, который определяет величину экситонной и фотонной фракции волновой функции поляритона. Были исследованы два типа систем: 1 – с низкой эффективностью колебательных разонансов (в нашем случае образцы на основе красителя Bodipy в матрице нейтального полимера), и 2 – с интенсивными колебательными резонансами (на основе сопряженного полимера MeLPPP). Cогласно нашим результатам, порог конденсации поляритонов для систем первого типа практически не зависит от параметра экситон-фотонной расстройки, поскольку эффективность внутрирезонаторной излучательной накачки слабо меняется в пределах диапазона перестройки энергии основного состояния поляритонов. Для систем второго типа мы обнаружили выраженную зависимость порога от экситон-фотонного параметра расстройки в пределах исследуемого диапазона ~ 120 мэВ. При большой фотонной фракции волновой функции поляритонов и выполнении виброн-резонансного условия мы обнаружили 6-кратное снижение порога конденсации по сравнению с другим предельным случаем большой экситонной фракции. Согласно теоретическому анализу, эффект значительного снижения порога связан с суперпозицией нескольких каналов релаксации, вносящих конструктивный вклад в заселенность основного поляритонного состояния, а именно вибронная релаксация экситонов, внутрирезонаторная излучательная накачка и эффекты, связанные с резонансным комбинационным рассеянием света. Были установлены ключевые параметры органического поляритонного транзистора в предельных режимах больших экситонной и фотонной фракций волновой функции поляритонов. Для случая большой фотонной фракции обнаружен наибольший оптический коэффициент усиления 23000 раз, в то время как скорость переключения составляет ~ 500фс для обоих предельных случаев. Органический поляритонный транзистор, предложенный в Проекте, является большим шагом на пути к построению эффективных оптических вычислительных устройств. На первом этапе Проекта нам удалось реализовать бинарные логические вентили «И» и «ИЛИ», однако для выполнения произвольных логических операций, помимо реализованных, необходимо также наличие вентиля логического отрицания «НЕ». Как было отмечено в обзоре к нашей статье, подготовленным проф. Дэвидом Сноуком и Женг Саном [Optical switching with organics, Nature Photonics, 13, (2019)], логический элемент «НЕ», пожалуй, является основным вызовом для экспериментаторов, поскольку до сих пор не было предложено эффективного способа переключения сигналов из высокого логического уровня в низкий. На втором этапе Проекта мы разработали эффективное решение, позволяющее не только реализовать логическую операцию «НЕ», но и создать полный набор для выполнения произвольных логических операций. В основе физического принципа работы обоих поляритонных логических устройств лежит процесс стимулированной виброн-резонансной конденсации поляритонов в возбужденное состояние с ненулевым волновым вектором. Мы внедрили управляющие сигналы, резонансно заселяющие возбужденные состояния так, что процесс конденсации поляритонов в основное состояние эффективно подавляется стимуляцией в конкурирующих каналах релаксации. В результате было экспериментально реализовано переключения из «1» в «0» за суб-пикосекундное время ~ 500фс. Были продемонстированы свойства каскадности, перестройки по длине волны и высокая эффективность переключения с контрастом до 23 дБ, позволяющие масштабировать принцип универсальной поляритонной логики для построения более сложных оптических устройств обработки информации работающих на экстремально высоких частотах ~2ТГц в нормальных условиях. В заключительной части работы было проведено фундаментальное исследование механизмов нелинейного смещения энергии поляритонного конденсата в органических микрорезонаторах с сильной связью. Были исследованы различные механизмы: затягивание частоты линией оптического усиления, внутрирезонаторный эффект Керра, поляритон-поляритонное и поляритон-экситонное парные взаимодействия, эффект насыщения «темных» и связанных с модой резонатора молекул. Был впервые показан подавляюший вклад «темных» молекул в нелинейный сдвиг энергии поляритонного конденсата посредством смещения энергии моды резонатора, вклад насыщения молекул связанных с модой резонатора через перенормировку энергии экситон-фотонного взаимиодействия в два раза меньше вклада «темных» молекул. Показано, что вклад кулоновского обменного взаимодействия за счет многочастичных процессов поляритонного и экситонного рассеяния оказывается сильно подавленным в силу локализованной природы экситонов Френкеля. Впервые показана решающая роль процессов межмолекулярного взаимодействия в установлении спектральных и поляризационных свойств поляритонного конденсата в органике. Эта работа закладывает основу для будущих исследований межконденсатных взаимодействий и имеет важное значение для согласования оптических частот при построении поляритонных устройств. Как отмечает старший редактор журнала Nature Physics Нина Мэйнзер в своей заметке, посвещенной нашему исследованию [Step into the blue, Nature Physics 16, (2020)], с фундаментальной точки зрения, определение механизмов нелинейности является большим шагом в понимании физики органических поляритонных систем.