Эффекты фазового и квази-фазового согласования при генерации гармоник в конденсированных и газовых средах, взаимодействующих с интенсивными лазерными полями

КАРТОЧКА ПРОЕКТА ФУНДАМЕНТАЛЬНЫХ И ПОИСКОВЫХ НАУЧНЫХ ИССЛЕДОВАНИЙ,
ПОДДЕРЖАННОГО РОССИЙСКИМ НАУЧНЫМ ФОНДОМ

Информация подготовлена на основании данных из Информационно-аналитической системы РНФ, содержательная часть представлена в авторской редакции. Все права принадлежат авторам, использование или перепечатка материалов допустима только с предварительного согласия авторов.

ОБЩИЕ СВЕДЕНИЯ

Номер проекта 24-22-00188

НазваниеЭффекты фазового и квази-фазового согласования при генерации гармоник в конденсированных и газовых средах, взаимодействующих с интенсивными лазерными полями

Руководитель Стремоухов Сергей Юрьевич, Доктор физико-математических наук

Организация финансирования, регион Федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение высшего образования «Московский государственный университет имени M.В.Ломоносова» , г Москва

Конкурс №89 - Конкурс 2023 года «Проведение фундаментальных научных исследований и поисковых научных исследований малыми отдельными научными группами»

Область знания, основной код классификатора 02 - Физика и науки о космосе; 02-302 - Когерентная и нелинейная оптика

Ключевые слова генерация гармоник высокого порядка, непертурбативная теория, скоростные уравнения, квази-фазовое согласование, фемтосекундные лазерные поля

Код ГРНТИ29.29.39

ИНФОРМАЦИЯ ИЗ ЗАЯВКИ

Аннотация
Появление источников интенсивных фемтосекундных импульсов стимулировало интерес к исследованию их нелинейно-оптического взаимодействия с веществом. В результате такого взаимодействия, в частности, происходит генерация излучения на кратных воздействующему лазерному излучению частотах за счет эффекта генерации гармоник высокого порядка - одного из наиболее интенсивно исследуемых явлений, возникающих в результате такого взаимодействия (ежегодно более издается более тысячи статей по данной тематике). Такое количество публикаций связано с одной стороны с высокой чувствительностью параметров генерируемого излучения (эффективности генерации гармоник, ширины спектра и поляризационные свойства генерируемого излучения) как к параметрам лазерного излучения (интенсивности, спектрального состава многокомпонентного лазерного излучения, поляризации, длительности), так и особенностям среды (плазма, газ, твердое тело), а с другой стороны - потенциалом возможного применения такого излучения как при создании мультиспектрального компактного источника произвольно поляризованного излучения, так и для улучшения эффективности генерации и когерентных свойств излучения лазеров на свободных электронах (когда генерируемое в процессе нелинейно-оптического преобразования излучение используется в качестве затравочного). В связи с этим, развитие методов управления параметрами генерируемого излучения, а также исследование влияния распространения лазерного излучения в веществе на параметры генерируемого излучения, что является предметом исследований настоящего проекта, является актуальной задачей. На сегодняшний день существует ряд непертурбативных подходов (один из которых используется в проекте), которые позволяют описать параметры гармоник высокого порядка в газовых средах. Вместе с тем, интерес представляет развитие подходов к описанию эффекта генерации гармоник в конденсированных средах, поскольку с одной стороны количество атомов, участвующих в процессе генерации гармоник в твердых телах выше, чем в газовых, что может привести к росту эффективности генерации когерентного излучения, а, с другой стороны, конечная лучевая нагрузка у конденсированных веществ ниже, что ограничивает величину интенсивности лазерного поля, которое может быть использовано для генерации гармоник, а также существенное поглощение генерируемого излучения в веществе негативно влияют на интенсивность генерируемого излучения. Таким образом, развитие современных теоретических подходов к описанию явления генерации гармоник высокого порядка в конденсированных средах представляется важной задачей. В рамках проекта предполагается изучить возможность использования основ непертурбативного теоретического подхода к расчету отклика одиночного атома, взаимодействующего с лазерным полем, который развит в научной группе, к расчету спектров гармоник, генерируемых в конденсированной среде. Кроме того, в проекте планируется провести систематическое исследование влияние эффектов квази-фазового согласования в средах, представляющих собой последовательность газовых струй, взаимодействующих с лазерными полями на генерацию эллиптически поляризованного когерентного излучения. Проведенные исследования расширят возможности использования явления генерации гармоник высокого порядка для создания компактного мультиспектрального источника произвольно поляризованного излучения.

ОТЧЁТНЫЕ МАТЕРИАЛЫ

Аннотация результатов, полученных в 2024 году
В рамках первого года реализации проекта проанализирована возможность объединения непертурбативного подхода к описанию взаимодействия атома с лазерным полем [Andreev A.V., Stremoukhov S.Y., Shoutova O.A. Eur. Phys. J. D. 66, 16 (2012)] и модели динамики носителей заряда (статистической модели Фоккера-Планка [Holway L.H., Fradin D.W. J. of Appl. Phys. 46, 279 (1975)]) и скоростной модели EMRE [Lvov K. V. et al. Mat. Today Comm. 35, 105594 (2023)]) с целью описания генерации гармоник в твердом теле. В динамике носителей учитываются следующие процессы: фотоионизация, нагрев свободных носителей под действием лазерного поля в столкновительном режиме, ударная ионизация. С помощью непертурбативной теории рассчитывается ток свободных носителей и спектр генерируемого в дальней зоне излучения гармоник. При этом выполняется редукция волновых функций непрерывного спектра к волновой функции дискретного уровня энергии зоны проводимости. Такой объединенный подход позволяет совместить строгость квантовой непертурбативной теории и меньшую ресурсоемкость (вычислительных мощностей и времени) моделей динамики носителей. Вместе с тем, проанализированы ограничения такого подхода. С использованием объединения двух подходов продемонстрирована генерация нечетных гармоник с 3-ю по 9-ю в модельной среде – фториде кальция – под действием лазерного излучения с длиной волны 1 мкм, длительностью 70 фс и энергией от 20 до 200 мкДж. Изучены особенности фазового согласования при генерации гармоник в газах, взаимодействующих с интенсивными лазерными полями. Особенностью данного исследования был учет эффектов распространения лазерного импульса в среде. Определены законы масштабирования поглощения излучения в среде и масштабирования фазовой модуляции, вызванной током свободных носителей заряда. Эти законы определяют связь параметров среды и лазерного излучения (давления, интенсивности и степени ионизации), которые существенным образом влияют на фазовый синхронизм при генерации гармоник, и позволяют выявить области значений параметров, при которых сигнал гармоники увеличивается при распространении лазерного излучения. Также предложен численный способ оценки эффективности фазового синхронизма, который учитывает различные вклады в фазовую модуляцию (дисперсия среды, керровская нелинейность, ток свободных носителей). Проведено исследование влияния эффектов квазифазового согласования на генерацию эллиптически поляризованных гармоник в средах, представляющих собой разделенный вакуумными промежутками набор аргоновых газовых струй, взаимодействующих с двухчастотными лазерными полями. Продемонстрировано, что в условиях квазифазового согласования генерируются эллиптически поляризованные гармоники, в случае ненулевой эллиптичности излучения, генерируемого одиночными атомами. Исследовано влияние параметров среды (давления, длины, ширин и количества газовых струй) на характеристики генерируемого излучения. Показано, что увеличение количества газовых струй, вариация их геометрических размеров не приводит к существенному изменению эллиптичности генерируемого излучения. Вместе с тем, подстройка начальной временной задержки между импульсами способна существенно влиять на величину эллиптичности генерируемого излучения. Проведенные исследования открывают дополнительные возможности использования эффектов квазифазового согласования для генерации интенсивных эллиптически поляризованных гармоник. Получено аналитическое выражение для нелинейной восприимчивости газовой среды произвольного порядка, значение которой является необходимым параметром всех моделей распространения лазерного излучения в нелинейной среде. Оценены границы применимости полученного аналитического выражения.

Публикации

1. Львов К.В., Стремоухов С.Ю. Генерация оптических гармоник в газе в условиях изменения расстройки волновых векторов вследствие распространения лазерного излучения Сборник тезисов Всероссийской научной конференции с международным участием Енисейская Фотоника – 2024, Т.1, сс. 246-247 (год публикации - 2024)

2. Львов К.В., Стремоухов С.Ю. Harmonic generation in a gas jet under the variation of the wave vectors mismatch during laser pulse propagation Book of abstracts of 21st International Conference Laser Optics (ICLO 2024), p. 296 (год публикации - 2024)
10.1109/ICLO59702.2024.10623965

3. Стремоухов С.Ю. Генерация эллиптически поляризованных гармоник газовыми средами в двухчастотных лазерных полях в условиях квази-фазового согласования Журнал "Письма в ЖЭТФ", Письма в ЖЭТФ, том 121, вып. 1, с. 18 – 23 (2025) (год публикации - 2025)
https://dx.doi.org/10.31857/S0370274X25010032

4. Стремоухов С.Ю. Quasi-phase matching of elliptically polarized high-order harmonic generation by atomic systems in two-color laser fields Book of abstracts The 31st International Conference on Advanced Laser Technologies, с. 208 (год публикации - 2024)

5. Львов К.В., Стремоухов С.Ю. Нелинейная восприимчивость газовой среды – применение непертурбативной теории отклика атома на лазерное поле Сборник тезисов XXXV Всероссийской Школы-семинара «Волновые явления: физика и применения» имени профессора А.П. Сухорукова («Волны-2024»), с. 136-137 (год публикации - 2024)

6. Стремоухов С.Ю. Generation of Elliptically Polarized Radiation by Gas Media in Two-Color Laser Fields Book of abstracts of 21th International Workshop Complex Systems of Charged Particles and Their Interactions with Electromagnetic Radiation, c, 65 (год публикации - 2025)

7. Львов К.В., Стремоухов С.Ю. Nonlinear response of atomic gases: analytical treatment in the frame of the non-perturbative approach Book of abstracts of 21th International Workshop Complex Systems of Charged Particles and Their Interactions with Electromagnetic Radiation, с. 66 (год публикации - 2025)

8. Львов К.В., Стремоухов С.Ю. Microscopic nature of macroscopic nonlinearity: analytical calculation of gas susceptibilities Optics Letters, Optics Letters, Vol. 50, No. 11, pp.3740-3743 (2025) (год публикации - 2025)
10.1364/OL.560260

9. Львов К.В., Стремоухов С.Ю. Фазовый синхронизм при генерации гармоник в газе с учетом изменения расстройки волновых векторов при распространении интенсивного фемтосекундного лазерного импульса Журнал «Квантовая электроника», т. 54, № 2, сс. 113-118 (2024) (год публикации - 2024)
10.3103/S1068335624601481

10. Стремоухов С.Ю. Генерация произвольно поляризованных гармоник высокого порядка в условиях фазового и квази-фазового согласования Сборник тезисов Всероссийской научной конференции с международным участием Енисейская Фотоника – 2024, Т.1, cc. 202-203 (год публикации - 2024)

11. Стремоухов С.Ю. Effects of quasi-phase matching in coherent radiation generation by atomic systems in two-color laser fields Book of abstracts of 20th International Workshop Complex Systems of Charged Particles and Their Interactions with Electromagnetic Radiation, с. 84 (год публикации - 2024)

12. Львов К.В., Стремоухов С.Ю. Conduction band dynamics in solids induced by near- and mid-IR femtosecond laser fields Book of abstracts of 20th International Workshop Complex Systems of Charged Particles and Their Interactions with Electromagnetic Radiation, pp. 85 (год публикации - 2024)

13. Львов К.В., Стремоухов С.Ю. Non-perturbative approach to the analytical description of nonlinear susceptibilities of atomic gases Book of Abstracts VIII International Conference on Ultrafast Optical Science UltrafastLight-2024, p. 115 (год публикации - 2024)

14. Львов К. В., Стремоухов С. Ю. Атом в интенсивных лазерных полях: от генерации когерентного коротковолнового излучения к нелинейным свойствам газовой среды Успехи физических наук (год публикации - 2026)
10.3367/UFNr.2025.09.040041

15. Стремоухов С.Ю. Эффекты квазифазового согласования при генерации когерентного излучения Сборник научных трудов Всероссийской научной конференции с международным участием "Невская фотоника - 2025", с. 175 (год публикации - 2025)

16. Львов К.В., Стремоухов С.Ю. Применение модели динамики свободных носителей заряда для описания генерации когерентного излучения Сборник научных трудов Всероссийской научной конференции с международным участием "Невская фотоника - 2025", с. 202 (год публикации - 2025)

Аннотация результатов, полученных в 2025 году
Для исследования генерации гармоник в твердом теле были совместно использованы два подхода: многоскоростной EMRE – для расчета динамики населенностей уровней энергии в зоне проводимости, и непертурбативный – для расчета плотности тока и сигнала генерируемых гармоник. Первый подход позволяет снизить вычислительную сложность задачи, редуцировав непрерывную зону проводимости в набор дискретных уровней энергии. Второй подход позволяет учесть внутризонные переходы между уровнями энергии в зоне проводимости, т.е. более корректно рассчитать плотность тока свободных носителей. Были уточнены волновые функции свободных состояний в твердом теле. Для этого с помощью итерационного алгоритма были рассчитаны коэффициенты разложения волновых функций по плоским волнам. Исследована генерация гармоник с использованием двух указанных подходов. Приведен рассчитанный спектр гармоник, генерируемых в CaF2, состоящий из нечетных гармоник. Исследованы особенности нелинейной восприимчивости среды, рассчитываемой в рамках непертурбативного подхода к взаимодействию лазерного поля с атомами среды. С помощью полученного аналитического вида нелинейной восприимчивости произвольного порядка газовой среды был рассчитан вклад в нелинейную поляризацию от нелинейных восприимчивостей различного порядка. Показано, что в видимом диапазоне длин волн при интенсивности лазерного излучения больше 1 ТВт/см^2 вклады нелинейных восприимчивостей различного порядка сравнимы по своей величине, что говорит о несостоятельности разложения поляризации среды в ряд по степеням лазерного поля и переходе от пертурбативного к непертурбативному режиму генерации гармоник. Увеличение длины волны лазерного излучения приводит к уменьшению интенсивности этого перехода. На примере генерации 5-й и 7-й гармоник было показано, что при любой длине волны лазерного излучения от 500 нм до 8 мкм прямой канал генерации гармоник оказывается значительно сильнее (на 5–6 порядков по интенсивности сигнала) каскадного канала. Проанализирована генерация как низких, так и высоких гармоник в двухчастотных лазерных полях, образованных как первой и второй гармониками лазерного источника (при этом, его длина волны варьировалась от ближнего инфракрасного до среднего инфракрасного диапазона), так и в двухчастотных лазерных полях, образованных первой и четвертой гармониками Cr: F лазерного источника. Исследования продемонстрировали, что при воздействии источников среднего инфракрасного диапазона одиночные атомы способны генерировать излучение с большими значениями эллиптичности для высоких гармоник, вместе с тем, эллиптичность гармоник низкого порядка практически не менялась при вариации длины волны. Это открывает возможности генерации эллиптически поляризованных гармоник высокого порядка, однако, для получения высоких значений эллиптичности излучения необходимо тщательно подбирать значение начальной временной задержки между воздействующими импульсами. Вместе с тем, изменение спектрального состава (когда вместо второй гармоники поля была использована 4-я) воздействующих импульсов позволяет существенно улучшить поляризационные характеристики низких гармоник. Это открывает новые возможности управления поляризационным состоянием генерируемого излучения. Результаты выполнения проекта представлены в рамках 2-х научных статей, опубликованных журналах Optics Letters, Успехи физических наук, 5-ти докладов на конференциях, а также в СМИ (https://msu.ru/news/novosti-nauki/fiziki-mgu-predlozhili-kvantovo-mekhanicheskiy-sposob-rascheta-vliyaniya-lazera-na-gaz.html, https://www.rscf.ru/news/physics/fiziki-mgu-predlozhili-kvantovo-mekhanicheskiy-sposob-rascheta-nelineynoy-vospriimchivosti-atomarnog/, общее количество репостов на научных новостных порталах 15).

Публикации

Возможность практического использования результатов
Результаты проекта могут быть использованы при разработке компактного мультиспектрального (от терагерцовой до рентгеновской областей спектра) источника когерентного импульсного излучения. Потенциальное использование таких источников заключается как в спектроскопии высокомолекулярных соединений, в медицинских приложениях, для развития методов диагностики биологических, фармацевтических и композитных материалов в режиме реального времени в медицинских центрах и на производствах, при создании литографических устройств нового поколения, необходимых для микро- и наноэлектроники, так и для развития методик и проведения предварительных лабораторных диагностических исследований новых материалов с последующим использованием установок класса «мегасайенс», которые разрабатываются в соответствии с постановлением Правительства РФ от 16.03.2020 г. № 287. Кроме того, использование генерируемого лазерными методами когерентного излучения в качестве затравочного позволяет улучшать как энергетические, так и когерентные свойства излучения, генерируемого лазерами на свободных электронах.