Аннотация результатов, полученных в 2019 году
На данном этапе были продолжены эксперименты по развитию методов термодинамического моделирования сорбционных экспериментов. Для численной оптимизации сорбционных данных были впервые применены эвристическим методы. Это нововведение позволяет создавать модель, описывающую сорбцию различных по химическим свойствам радионуклидов в широком диапазоне экспериментальных данных одновременно. На этом этапе проведения были протестированы различные модели, включающие разные химические уравнения сорбции. Адекватность описания была апробирована не только на экспериментальных, но и на литературных данных по сорбции на гетите. Было продолжено развитие модели описания сорбции радионуклидов на поверхности глинистых минералов, в частности Eu(III) и Np(V). Была построенная генерализованная модель описания комплексообразования с краевыми центрами глин. Была установлена линейная зависимость концентрации сорбционных центров, участвующих в реакции комплексообразования на поверхности глинистых минералов, от удельной площади поверхности. Для установления различий в сорбционных свойствах минералов по отношению к различным радионуклидам (Cs-137, Sr-90, Am, Np, Pu, U) были проведены мономинеральные эксперименты на порошках минералов, принадлежащих различным группам: кварц, магнетит (группа оксидов), биотит, мусковит (слоистые алюмосиликаты), кальцит (карбонаты), гидроксиапатит (фосфаты), моделирующих зону экзоконтакта Нижнеканского гранитоидного массива. Было установлено значительно влияние коллоидных частиц бентонита на сорбцию всех радионуклидов. Установлены минералы, показывающие преимущественную сорбцию для исследованных радионуклидов. Была создана установка по проведению динамических экспериментов в режиме диффузии. Были проведены эксперименты по диффузии трития и хлора-36 через компактированный бентонит. Полученные зависимости были математически описаны в результате чего были рассчитаны коэффициенты диффузии и эффективная пористость. На данном этапе выполнения работ была продолжена работа по определению форм нахождения радионуклидов методом последовательного выщелачивания. Для более детальной интерпретации получающихся данных была проведена дополнительная методическая работа. Были добавлены результаты по последовательному выщелачиванию радионуклидов, сорбированных на кальците, кварце, глауконите, торфе, буром угле. Также было проанализировано последовательное выщелачивание диоксида урана. Дополненная база данных получить проводить определение форм нахождения в будущем на более высоком уровне.

Аннотация результатов, полученных в 2020 году
На данном этапе были продолжены эксперименты по развитию методов термодинамического моделирования сорбционных экспериментов. Применение новых методов оптимизации позволило проводить моделирование большого пакета сорбционных данных, как экспериментально полученных, так и найденных в литературе. В рамках данного года исследований, для верификации разрабатываемых моделей, были добавлены экспериментальные данные по сорбции на образце гетита с отличной от ранее исследуемого площадью удельной поверхности. Было получено успешное описание сорбционных данных в крайне широком диапазоне экспериментальных условий, что показывает применимость разрабатываемого метода. Было проведено сравнение модельных подходов: (1) – предположение образования полидентатных комплексов на поверхности с нейтрализацией заряда катиона; (2) – предположение образования монодентатных комплексов на поверхности во всех случаях. Было установлено, что оба подхода могут дать адекватное описание экспериментальных данных. Однако важным преимуществом полидентатного подхода является меньшее число варьируемых параметров, что в значительной мере повышает эффективность модели. Было также наглядно продемонстрировано, что с помощью данного подхода может быть учтено протекание конкурирующих реакций (таких как, например, компексообразование в растворе), оказывающих значительно влияние на реакции сорбции. Были получены экспериментальные данные по сорбции на кварце и бентоните при различных температурах среды. Показано, что с увеличением температуры сорбция значительно повышается. Также был предложен способ, который позволяет проводить сорбционные эксперименты в мультикомпонентных системах и при этом разделять вклад сорбции на различных компонентах смеси. В результате проделанной работы были изучены сорбционные свойства минералов, входящих в состав пород участка «Енисейский» зоны экзоконтакта Нижнеканского горного массива (НГМ), в результате чего были получены количественные параметры коэффициентов распределения Cs, Sr/Y, Am, Np, Pu, U на каждом из исследуемых минералов. Были изучены сорбционные свойства образца скарноида участка «Енисейский» зоны экзоконтакта НГМ, характеризующегося сложным неоднородным составом с наличием трещиноватых зон по отношению к радионуклидам. При этом помимо получения количественных параметров, характеризующих сорбционную способность образца скарноида в целом, был проведён анализ микрораспределения радионуклидов на минеральных фазах данного образца. В результате чего, исходя из двух серий сорбционных экспериментов, для всех изученных радионуклидов за исключением америция были установлены фазы, характеризующиеся наиболее выраженными удерживающими свойствами: Cs(I), Sr(II) – слоистые алюмосиликаты (мусковит, хлорит); U(VI) – слоистые алюмосиликаты (мусковит); фосфаты (гидроксиапатит); Pu(V), Np(V) – фосфаты (гидроксиапатит), карбонаты (кальцит), окислы (Fe-содержащий минерал (магнетит).