КАРТОЧКА ПРОЕКТА ФУНДАМЕНТАЛЬНЫХ И ПОИСКОВЫХ НАУЧНЫХ ИССЛЕДОВАНИЙ,
ПОДДЕРЖАННОГО РОССИЙСКИМ НАУЧНЫМ ФОНДОМ

Информация подготовлена на основании данных из Информационно-аналитической системы РНФ, содержательная часть представлена в авторской редакции. Все права принадлежат авторам, использование или перепечатка материалов допустима только с предварительного согласия авторов.

 

ОБЩИЕ СВЕДЕНИЯ


Номер 19-12-00092

НазваниеРоль межчастичного взаимодействия в сценариях фазовых переходов в двумерных кристаллах: Теория и Эксперимент

РуководительРыжов Валентин Николаевич, Доктор физико-математических наук

Организация финансирования, регион Федеральное государственное бюджетное учреждение науки Институт физики высоких давлений им. Л.Ф. Верещагина Российской академии наук, г Москва

Период выполнения при поддержке РНФ 2019 г. - 2021 г.  , продлен на 2022 - 2023. Карточка проекта продления (ссылка)

Конкурс№35 - Конкурс 2019 года «Проведение фундаментальных научных исследований и поисковых научных исследований отдельными научными группами».

Область знания, основной код классификатора 02 - Физика и науки о космосе, 02-201 - Теория конденсированного состояния

Ключевые словафазовый переход, кристаллы, плавление, двумерные системы, мягкая материя, коллоидные суспензии, регулируемые взаимодействия, молекулярная динамика, пиннинг, исследования с кинетическим разрешением (на уровне отдельных частиц)ы

Код ГРНТИ29.19.15


СтатусУспешно завершен


 

ИНФОРМАЦИЯ ИЗ ЗАЯВКИ


Аннотация
Настоящий научный проект направлен на решение научной проблемы установления роли межчастичного взаимодействия в сценариях фазовых переходов в двумерных кристаллах. Двумерные и квазидвумерные системы, существующие в условиях сильного пространственного ограничения в одном направлении (конфайнмент), широко распространены в природе и технике. Процессы с участием адсорбированных ионов, нано- и микрочастиц, а также коллоидных суспензий и эмульсий повсеместны в физических, химических и биологических системах, технологиях новых материалов. Конфайнмент приводит к выраженной роли развитых дальнодействующих флуктуаций в физике фазовых переходов в двумерных (2D) системах. Изучение 2D систем позволило открыть много важных и неожиданных явлений, а всеобщий интерес к таким системам подтверждается присуждением двух нобелевских премий за последнее десятилетие за изучение свойств двумерных систем (2010 г. – Гейму и Новоселову за открытие графена и 2016 г. -- Костерлицу и Таулесу за теорию топологических фазовых переходов (теория Березинского-Костерлица-Таулеса (БКТ), важной составной частью которой является теория плавления двумерных кристаллических систем). Природа 2D плавления является одной из наиболее интригующих проблем физики конденсированного состояния. Несмотря на большие усилия исследователей в изучении поведения 2D систем, в этой области до сих пор остается большое количество белых пятен. Так, в отличие от 3D случая, где плавление всегда происходит посредством стандартного перехода первого рода, для микроскопического описания 2D плавления известны несколько сценариев: (i) теория Березинского-Костерлица-Таулесса-Хальперина-Нельсона-Янга, в рамках которой 2D плавление происходит посредством двух непрерывных переходов с промежуточной гексатической фазой; (ii) плавление посредством перехода первого рода, например, в результате диссоциации дисклинационнных квадруполей; (iii) переход твердое тело -- гексатическая фаза происходит посредством непрерывного перехода типа Березинского-Костерлица-Таулеса, а переход гексатическая фаза -- изотропная жидкость –- посредством перехода первого рода. Объяснение микроскопического механизма последнего сценария в настоящее время отсутствует, а роль притяжения в сценариях 2D плавления вовсе остается неясной и слабоизученной. В настоящем проекте будут проведены фундаментальные экспериментально-теоретические исследования (i) сценариев плавления коллоидных систем со сложными потенциалами (в т.ч. с несколькими пространственными масштабами) в зависимости от формы потенциала взаимодействия и случайного беспорядка в системе; (ii) роли притяжения в сценариях 2D плавления; (iii) влияния случайного беспорядка на характер фазовых переходов между кристаллическими фазами в 2D системах; (iv) условий экспериментальной реализации сложных взаимодействий и кристаллов в коллоидных суспензиях с регулируемым взаимодействием между частицами во внешних магнитных полях. Поставленные в рамках проекта задачи обладают высокой степенью научной новизны, которая обусловлена сразу несколькими факторами: (1) Новизна объекта исследования и постановки задач – насколько нам известно, в т.ч. из литературного анализа, роль притяжения в сценариях плавления, а также механизмы плавления 2D кристаллов в системах со сложным межчастичным взаимодействием изучены достаточно слабо. Более того, тема магнитно-регулируемых взаимодействий в коллоидах также исследована недостаточно. (2) Новизна методов исследования – выполнение работы требует сочетания опыта работы в междисциплинарных проектах, различных технических областях, и в фундаментальных исследованиях – теоретических, вычислительных и экспериментальных. Поэтому в рамках настоящего проекта будут проведены масштабные вычислительные исследования и уникальные экспериментальные работы, соответствующие лучшим международным стандартам. (3) Новизна ожидаемых результатов – насколько нам известно, сформулированные проблемы проекта систематически не рассматривались ранее. Это означает, что мы ожидаем получить новые фундаментальные результаты, но также и практические рекомендации к реализации различных режимов эксперимента и самосборки сложных 2D кристаллов.

Ожидаемые результаты
В результате выполнения проекта мы ожидаем получить ряд ответов на следующие важные вопросы: • Как сценарии плавления коллоидных систем со сложными потенциалами (в т.ч. с несколькими пространственными масштабами) зависят от формы потенциала взаимодействия и случайного беспорядка в системе? • Дальнодействие, ангармонизм и флуктуации: Какова роль притяжения в сценариях 2D плавления ? Известно, что мягкость/жесткость отталкивания может менять сценарии 2D плавления, но роль притяжения остается нераскрытой. • Как случайный беспорядок влияет на характер фазовых переходов между кристаллическими фазами в 2D системах? • Как сложные дальнодействующие взаимодействия могут быть реализованы экспериментально в магнитных полях и какие кристаллические структуры возникнут в результате управляемой самосборки? Значимость масштаба сформулированных задач проекта характеризуется тем, что они имеют прямое отношение к широкому классу 2D систем, встречающихся в физических, химических, биологических системах, технологиях новых материалов. Разрешение отмеченных задач должно внести существенный вклад в понимание природы классических фазовых переходов, а также в смежные области физики конденсированного состояния, мягкой материи, наук о материалах. Задачи являются комплексными. В проекте сформулированы амбициозные цели, достижение которых возможно только с использованием комплексного подхода, сочетающего теоретические, масштабные вычислительные работы с проведением уникальных экспериментальных исследований, усиленным глубоким анализом и сопоставлением результатов. Проект должен объединить усилия научных сотрудников, работающих в разных областях науки и техники, а результаты должны быть интересны широкому кругу исследователей. Кроме фундаментальной значимости, разработанные режимы магнитно-индуцированной самосборки могут быть применены для создания сложных кристаллических подложек для роста 3D структурированных материалов (фотонные кристаллы и квазикристаллы, метаматериалы, пористые среды, мембраны), используемых в фотонике, фотокатализе, электрохимическом хранении и преобразовании энергии (electrochemical energy storage and conversion). Анализ современных исследований в области проекта показывает, что очень малое количество групп в мире одновременно обладает триадой “эксперимент – теория – моделирование”. Поэтому программа исследований по проекту является уникальной (не только для России, но и для зарубежных групп), качество научных результатов будут соответствовать лучшим мировым стандартам, а в некоторых случаях – определять их. Кроме получения научных результатов, проект будет содействовать укреплению сотрудничества между научными группами ИФВД им. Л.Ф. Верещагина РАН и МГТУ им. Н.Э. Баумана. В ходе выполнения проекта, коллективом исполнителей будет проводиться активная работа по популяризации результатов исследования в СМИ, среди студентов младших курсов МГТУ им. Н.Э. Баумана с целью привлечения талантливых студентов к научной работе. Полученные результаты будут внедрены в учебный процесс в рамках спецкурса “Физические процессы в микроструктурах”, читаемого С.О. Юрченко студентам 4 курса кафедры “Физика” МГТУ им. Н.Э. Баумана, а также в материалы кандидатских диссертаций под руководством В.Н. Рыжова, Ю.Д. Фомина и С.О. Юрченко.


 

ОТЧЁТНЫЕ МАТЕРИАЛЫ


Аннотация результатов, полученных в 2019 году
А1. Методами компьютерного моделирования в широком диапазоне плотностей исследована двумерная система с потенциалом Герца a=5/2, которая описывает двумерные коллоидные системы с упругим отталкиванием между частицами. Было обнаружено большое количество упорядоченных фаз, включая додекагональный квазикристалл. Влияние случайного пиннинга на фазовую диаграмму и сценарии плавления изучено для треугольной и квадратной фаз низкой плотности. Сценарий плавления и фазовые границы определялись из анализа поведения уравнений состояния, корреляционных функций ориентационного и трансляционного параметров порядка, модуля Юнга и решения уравнений ренормгруппы. Результаты, полученные из всех критериев, находились в хорошем согласии. Интересно, что в зависимости от положения на фазовой диаграмме, система может плавиться через переход первого рода, так и посредством двух непрерывных переходов с промежуточной гексатической/тетратической фазой в рамках теории Березинского-Костерлица-Таулесса-Хальперина-Нельсона-Янга (BKTHNY), а также, в соответствии с двухстадийным сценарием с одним переходом первого рода гексатическая/тетратическая фаза – изотропная жидкость и одним непрерывным переходом BKT кристалл – гексатическая/тетратическая фаза. Случайный пиннинг кардинально изменил сценарий плавления перехода первого рода на двухстадийный. В остальных случаях случайный пиннинг лишь расширил область гексатической/ тетратической фазы без изменения сценария плавления. Фазовая диаграмма двумерной системы с потенциалом Герца была исследована и для а=7/2. Было показано, что в широком диапазоне плотностей существует только одна кристаллическая фаза с треугольной решеткой, однако, кривая плавления имеет сложную форму с несколькими максимумами и минимумами. Были изучены механизмы такого необычного поведения кривой плавления. В зависимости от положения на фазовой диаграмме, треугольный кристалл плавится как посредством двухстадийного плавления, так и в соответствии со сценарием BKTHNY. Впервые были получены точные данные по поведению теплоемкости двумерной системы при пересечении кривой плавления и показано, что, несмотря на двухстадийное плавление, теплоемкость имеет один пик, который, по-видимому, соответствует переходу кристалл – гексатическая фаза. A2. Рассчитан потенциал магнитно-индуцированного регулируемого взаимодействия для случая вращающихся конических полей. Проведены расчеты потенциальной энергии регулируемого взаимодействия для различных конфигураций сферических ферромагнитных коллоидных частиц (пары, тройки) в водном сольвенте с помощью численного метода граничного элемента (МГЭ). При помощи диаграммного метода для анализа регулируемых взаимодействий и результатов МГЭ рассчитаны параметризованные потенциалы парного и трехчастичного взаимодействия в системе (оксид железа (III)) в водном сольвенте, что соответствует экспериментальной системе. Найденные потенциалы детально учитывают вклад различных поляризационных процессов, а анализ парной и неаддитивной частей взаимодействия показал их существенную зависимость от угла прецессии внешнего поля. Результаты, полученные при решении настоящей задачи, обеспечивают понимание регулируемого взаимодействия в магнитных коллоидных системах с точки зрения классической теории межмолекулярных взаимодействий и предоставляют инструмент для анализа термодинамических свойств таких систем, что представляет большой интерес для физики мягкой материи. Рассчитанные потенциалы регулируемого взаимодействия демонстрируют богатое разнообразие, включающее отталкивание и притяжение, взаимодействия барьерного типа (притяжение вблизи, отталкивание вдали), а также двухмасштабные отталкивающие взаимодействия. A3. При помощи метода МД исследовано формирование сложных кристаллических структур в коллоидных суспензиях во внешних конически-вращающихся магнитных полях. В качестве потенциала взаимодействия частиц (для поиска области существования квадратной решетки) использовался парный потенциал взаимодействия магнитных частиц во внешнем вращающемся коническом магнитном поле (см. п. А2). Установлено, в диапазоне углов от 45 и до 48 градусов, система представляет собой квадратный поликристалл. Дальнейшее увеличение (уменьшение) угла приводит к разрушению квадратной решетки. Таким образом, на основе компьютерного моделирования были оценены экспериментальные режимы, при которых в двумерной системе магнитных коллоидных частиц во внешнем вращающемся коническом магнитном поле должна формироваться квадратная решетка. Было произведено изучение структуры системы вихрей в тонкой сверхпроводящей пленке с учетом дальнодействующей части потенциала их взаимодействия и без него. Было показано, что корректный учет дальнодействия принципиальным образом изменяет фазовую диаграмму системы. Было произведено изучение так называемой страйп фазы в двумерных системах. Была расшифрована структура этой системы. A4. Для исследования зависимости фазовой диаграммы двумерной системы от притяжения в рамках данного проекта метод функционала плотности в теории кристаллизации был использован для описания плавления 2D системы с потенциалом твердых дисков, к которому добавлено притяжение в виде прямоугольной ямы. При повышении температуры роль притягивающей части потенциала понижается – свойства системы должны стремиться к свойствам системы твердых дисков. С другой стороны, при низких температурах поведение системы должно в значительной степени определяться притяжением. Для различных значений ширины притягивающей ямы нами были построены линии возможных переходов первого рода, полученные из сравнения свободных энергий, а также линии неустойчивости по отношению к образованию свободных дислокаций, построенные из критерия БКТ, соответствующие непрерывному переходу из кристалла в гексатическую фазу. Оказалось, что в координатах температура-плотность эти линии идут под разными углами, пересекаясь в некоторой точке (трикритической точке), в которой происходит смена сценария плавления – переход первого рода превращается в непрерывный БКТ переход. Как и следовало ожидать, при высоких температурах система плавится посредством перехода первого рода, а при понижении температуры возникает непрерывный переход. B1. Проведены экспериментальные исследования роли пиннинга частиц в плавлении и кристаллизации в 2D коллоидных суспензиях, с притяжением, регулируемым внешним вращающимся электрическим полем. Разработана новая экспериментальная методика создания профилированных подложек и специальных кювет, основанная на управляемом формировании центров залипания (пиннинга) на подложке при помощи лазерной микрообработки. Отработаны экспериментальная методика и найдены режимы для самосборки и плавления двумерных коллоидных кристаллов во внешних вращающихся полях с учетом пиннинга, а также впервые экспериментально исследована роль пиннинга на фазовую диаграмму и кинетику спинодального распада "жидкость-газ". B2. Разработана новая экспериментальная установка для управления взаимодействием между микрочастицами при помощи магнитных вращающихся полей. Установка состоит из оптического блока для наблюдения, механического блока для позиционирования и электрического блока для генерации магнитного поля, оснащена видеокамерой для видеорегистрации и наблюдения в режиме реального времени экспериментальных результатов. В процессе разработки экспериментальной установки сначала был произведен расчет магнитного поля в системе для параметров, соответствующих созданной впоследствии экспериментальной установке, оптимизированы параметры установки ("цифровой двойник"). Настоящая конструкция разработана впервые и отличается от аналогов технологичностью, простотой смены образцов и возможностью изменения параметров поля. B3. Проведены пилотные эксперименты по спинодальному распаду под действием магнитно-индуцированного притяжения, управляемого внешним магнитным полем. Использовалась суспензия сферических микрочастиц диоксида кремния (наполненных оксидом железа) в деионизированной воде. Найдены экспериментальные режимы для самосборки и спинодального распада. Наблюдение эволюции коллоидной суспензии при включении магнитного поля доказывает, что изначально однородная система частиц начинает распадаться на конденсированную (плотную) и газовую фазы. Конденсированная фаза демонстрирует ярко-выраженную структуру, характерную для спинодального распада. Помимо основных достижений по проекту ещё получен ряд ДОПОЛНИТЕЛЬНЫХ заметных результатов по близкой тематике: D1. В рамках компьютерного моделирования методом молекулярной динамики произведено исследование двумерной системы мягких дисков при наличии случайного пиннинга и без него. Состояние системы определялось из анализа поведения уравнения состояния, корреляционных функций трансляционного и ориентационного параметров порядка, модуля Юнга и уравнений ренормгруппы. Точки фазовых переходов, определенные в соответствии с этими критериями, хорошо согласуются друг с другом. В результате показано, что двумерная система мягких дисков плавится посредством двух переходов – непрерывный переход кристалл-гексатическая фаза типа Березинского-Костерлица-Таулеса и переход 1-го рода из гексатической фазы в жидкость. Случайный пиннинг расширил область гексатической фазы, но сценарий плавления при этом не изменился. D2. Показано, что при давлении близком к нулю происходит не плавление, а возгонка графена, ошибочно принятая за плавления в ряде научных публикаций. Предложен новый метод моделирования плавления графена – плавление графена в атмосфере инертного газа, создающего давление. Получена температура плавления графена при двух значениях давления. https://arxiv.org/pdf/1910.11584.pdf https://arxiv.org/pdf/1906.05780.pdf https://arxiv.org/pdf/1901.07870.pdf

 

Публикации

1. Гайдук Е.А., Фомин Ю.Д., Циок Е.Н., Рыжов В.Н. The influence of random pinning on the melting scenario of two-dimensional soft-disk systems MOLECULAR PHYSICS, 117, 20, 2910-2919 (год публикации - 2019) https://doi.org/10.1080/00268976.2019.1607917

2. Фомин Ю.Д., Бражкин В.В. Comparative study of melting of graphite and graphene Carbon, - (год публикации - 2019) https://doi.org/10.1016/j.carbon.2019.10.065

3. Фомин Ю.Д., Рыжов В.Н., Циок Е.Н. The influence of long-range interaction on the structure of a two-dimensional multi scale potential system JOURNAL OF PHYSICS: CONDENSED MATTER, 31, 31, 315103 (год публикации - 2019) https://doi.org/10.1088/1361-648X/ab1df6

4. Фомин Ю.Д., Циок Е.Н., Рыжов В.Н. The stripe phase of two-dimensional core-softened systems: Structure recognition PHYSICA A: STATISTICAL MECHANICS AND ITS APPLICATIONS, 527, 121401 (год публикации - 2019) https://doi.org/10.1016/j.physa.2019.121401

5. Рыжов В. Н., Тареева Е.Е., Фомин Ю. Д., Циок Е. Н. Переход Березинского-Костерлица-Таулесса в тонких сверхпроводящих пленках ПРОБЛЕМЫ ФИЗИКИ ТВЕРДОГО ТЕЛА И ВЫСОКИХ ДАВЛЕНИЙ сборник тезисов докладов на конференции, 27-28 (год публикации - 2019)

6. Циок Е. Н., Фомин Ю. Д., Гайдук Е. А., Рыжов В. Н. Возвратное плавление в двумерной системе Герца ПРОБЛЕМЫ ФИЗИКИ ТВЕРДОГО ТЕЛА И ВЫСОКИХ ДАВЛЕНИЙ сборник тезисов докладов на конференции, 122-124 (год публикации - 2019)


Аннотация результатов, полученных в 2020 году
В рамках проекта в 2020 году исследования велись по двум направлениям: компьютерное моделирование низкоразмерных систем с феноменологическими эффективными потенциалами, подходящими для описания коллоидов, и экспериментальное изучение свойств системы суперпарамагнитных коллоидных частиц в конически-вращающихся магнитных полях. A5. Методом молекулярной динамики исследовалось влияние случайного пиннинга 0.2% на фазовую диаграмму и сценарий структурного перехода в двумерной системе сфер Герца с alpha=5/2. Впервые было изучено влияние случайного пиннинга на переход между двумя кристаллическими фазами. Было показано, что введение случайно пиннинга существенным образом изменяет механизмы перехода. Тогда как в системе без случайного пиннинга переход осуществляется, как переход первого рода, введение пиннига делает этот переход трехстадийным: треугольный кристалл непрерывным образом переходит в гексатик, гексатик посредством перехода первого рода трансформируется в тетратик, после чего тетратик непрерывным образом переходит в квадратный кристалл. Такой механизм находится в качественном согласии с предсказаниями о влиянии случайного пиннинга на кривую плавления и может, в некотором роде, рассматриваться как обобщение механизма плавления BKTHNY на переход между двумя кристаллическими фазами. A5.1 Было показано, что наличие случайного пиннинга 0.2% генерирует область существования гексатической/тетратической фазы между различными кристаллическими фазами в двумерной системе сфер Герца с alpha=5/2, что позволяет изучать ее динамические свойства путем вычисления коэффициента диффузии. Как и следовало ожидать, в кристаллах без случайного пиннинга коэффициент диффузии близок к нулю. С введением случайного пиннинга коэффициент диффузии становится несколько выше нуля, что характерно для кристаллов с дефектами. Коэффициент диффузии резко повышается в гексатической и тетратической фазах, а также в области их сосуществования. В квадратной фазе он увеличивается вблизи тетратической фазы, так как квадратная фаза получена кристаллизацией из тетратической и, соответственно, содержит много дефектов. A5.2 Аналогичные выводы можно сделать из поведения модуля сдвига. Модуль сдвига имеет большое значение в кристаллических фазах. При переходе в гексатик или тетратик модуль сдвига резко падает. Важно отметить, что в представленном моделировании модуль сдвига в гексатической и тетратической фазе оказывается больше нуля, что связано с ограничениями моделирования. Однако, он переходит в строгий нуль после решения ренорм-групповых уравнений. В области сосуществования гексатика и тетратика модуль сдвига становится нулевым. A5.3 В рамках компьютерного моделирования методом молекулярной динамики произведено исследование двумерных систем частиц, взаимодействующих через потенциал Герца с параметрами alpha=7/2 и 5/2. В обеих системах обнаружено возвратное плавление. Вблизи участков возвратного плавления были обнаружены области водоподобных аномалий плотности и диффузии. В случае системы с alpha=7/2 аномалия плотности была обнаружена как в жидкой, так и в кристаллической фазах. Участки аномалии плотности в жидкости довольно узки по сравнению с областями аномалии диффузии, которые простираются вплоть до высоких температур. Такое поведение отличается от случая системы сфер Герца с alpha=5/2, где аномалия плотности занимает обширную область жидкости над кривой плавления. А6. Методом молекулярной динамики исследовалось влияние радиуса дальнодействия притяжения на фазовую диаграмму и сценарий плавления двумерной системы с потенциалом Леннарда-Джонса (LJ) (12-6) и (nm)-потенциалом при постоянном n=12 и m=3, 6, 9 и 11. Было обнаружено, что с увеличением m (уменьшением радиуса дальнодействия притяжения) критическая температура перехода газ-жидкость понижается, двухфазная область сужается, сдвигаясь к низким плотностям, а отношение между температурами критической и тройной точек становится близким к единице при m=11. Как было предсказано, что при высоких температурах для всех m треугольный кристалл плавится в соответствии со сценарием плавления системы с потенциалом мягких дисков 1/r^12 (третий сценарий плавления). Кривые плавления в этой части фазовой диаграммы смещаются в сторону низких плотностей с увеличением параметра m. В области низких температур происходит смена сценария плавления с третьего на переход первого рода (без гексатической фазы) в системах с m=6, 9, 11 и в системе с потенциалом LJ. Были построены полные фазовые диаграммы в координатах плотность-температура. Особого внимания заслуживает случай для потенциала с большим радиусом притяжения при m=3. В этой системе при низких температурах кристалл плавится в соответствии с третьим сценарием с сохранением гексатической фазы до температуры тройной точки, в которой гексатическая фаза граничит как с жидкой, так и с газовой фазой. Было обнаружено две тройных точки, одна из которых соответствует равновесию гексатик-жидкость-газ, а вторая – равновесию кристалл-гексатик-газ. Для системы с m=3 были построены фазовые диаграммы в координатах (P-T) и (rho-T). А7. Методом молекулярной динамики была изучена фазовая диаграмма системы сглаженных коллапсирующих сфер в узких щелевых порах (ширина поры варьировалась от 0.3 до 1.8 диаметров частиц, что приводило к тому, что частицы выстраивались в один слой внутри поры). Было показано, что фазовые диаграммы таких квазидвумерных систем качественно аналогичны фазовым диаграммам чисто двумерной системы – в них сохраняется тот же набор фаз. При этом в области низких плотностей температура плавления кристалла убывает с ростом ширины поры. В тоже время в области высоких плотностей точки фазовых переходов оказываются независящими от ширины поры. А8. Было изучено влияние конфайнмента на аномалию плотности в системе сглаженных коллапсирующих сфер. Для этого методом молекулярной динамики было проведено моделирование уравнения состояния системы в щелевых порах различной ширины (от 10 до 40 диаметров частиц). Было показано, что температура минимума температурной зависимости давления на изохоре, задающая границу аномалии плотности, не зависит от ширины поры. В то же время с уменьшением ширины поры температура плавления системы увеличивается. Это приводит к тому, что в узких порах аномалия плотности может уходить под кривую плавления и становиться ненаблюдаемой. B4. Доработана и улучшена экспериментальная установка генерации межчастичного взаимодействия при помощи внешних вращающихся магнитных полей. Изменение электрической схемы позволило работать с более высокими токами на соленоидах (до 2 А), и, как следствие, с более высокими напряженностями вращающихся магнитных полей (до 200 Ое). В рамках доработки были добавлены две вертикальные катушки, позволяющие генерировать вертикальную компоненту напряженности магнитного поля. Добавленные катушки принципиально изменяют конфигурацию полей внутри кюветы: плоские вращающиеся поля сменяются коническими вращающимися. Отлажен протокол для экспериментальных исследований коллоидных структур с управляемым взаимодействием при помощи конических вращающихся магнитных полей. Проведены пилотные эксперименты с коллоидными суспензиями при разных углах конической прецессии вектора напряженности внешнего магнитного поля. B5. Сочетание диаграммного метода и интерполяции численных результатов позволило получить многочастичные потенциалы регулируемых взаимодействий в суспензиях частиц кремнезема (оксида железа) в деионизированной воде во внешних вращающихся электрических (магнитных) полях. Проведены эксперименты с формированием крупных кристаллических кластеров в системах с межчастичным взаимодействием, индуцированным внешним магнитным полем, вращающимся в плоскости системы. Экспериментально обнаружены области существования газообразной, жидкой и кристаллической фаз коллоидной системы. Помимо основных достижений по проекту ещё получен ряд ДОПОЛНИТЕЛЬНЫХ заметных результатов по близкой тематике: D3. Методом молекулярной динамики было показано, что в двумерной системе сглаженных коллапсирующих сфер возможен переход в стекло. Для этого определялись структурные свойства системы (радиальные функции распределения и дифракционные картины) и ее динамические свойства (среднеквадратичное смещение частиц). Полученные результаты показали, что в области фазовой диаграммы между треугольной фазой с низкой плотностью и квадратной фазой система претерпевает переход в стекло, и позволили оценить температуру стеклования. D4. Проведено исследование фазовой диаграммы двумерной обобщенной системы сглаженных коллапсирующих сфер с параметризацией, в которой может существовать решетка Кагоме. Идентифицированы все фазы в системе и найдены их области стабильности. Для треугольной фазы с низкой плотностью и квадратной фазы идентифицированы сценарии плавления. https://arxiv.org/pdf/2010.05239.pdf https://arxiv.org/pdf/2006.15976.pdf https://arxiv.org/pdf/2006.00925.pdf

 

Публикации

1. Комаров К.А., Юрченко С.О. Colloids in rotating electric and magnetic fields: designing tunable interactions with spatial field hodographs SOFT MATTER, 16, 35, 8155-8168 (год публикации - 2020) https://doi.org/10.1039/D0SM01046D

2. Рыжов В.Н., Гайдук Е.А., Тареева Е.Е., Фомин Ю.Д., Циок Е.Н. The Berezinskii–Kosterlitz–Thouless Transition and Melting Scenarios of Two-Dimensional Systems PHYSICS OF PARTICLES AND NUCLEI, 51, 4, 786–790 (год публикации - 2020) https://doi.org/10.1134/S1063779620040632

3. Рыжов В.Н., Тареева Е.Е., Фомин Ю.Д., Циок Е.Н. Complex phase diagrams of systems with isotropic potentials: results of computer simulations PHYSICS-USPEKHI, 63, 5, 417-439 (год публикации - 2020) https://doi.org/10.3367/UFNe.2018.04.038417

4. Фомин Ю.Д. Between two and three dimensions: Crystal structures in a slit pore JOURNAL OF COLLOID AND INTERFACE SCIENCE, 580, 135–145 (год публикации - 2020) https://doi.org/10.1016/j.jcis.2020.06.046

5. Фомин Ю.Д. The phase diagram of a two-dimensional core-softened system with purely repulsive monotonic potential PHYSICA A: STATISTICAL MECHANICS AND ITS APPLICATIONS, 565, 125519 (год публикации - 2021) https://doi.org/10.1016/j.physa.2020.125519

6. Фомин Ю.Д., Рыжов В.Н., Циок Е.Н. Interplay between freezing and density anomaly in a confined core-softened fluid MOLECULAR PHYSICS, 118, 15, e1718792 (год публикации - 2020) https://doi.org/10.1080/00268976.2020.1718792

7. Фомин Ю.Д., Циок Е.Н., Рыжов В.Н. Glass transition in a two-dimensional core-softened system Radioelektronika, Nanosistemy, Informacionnye Tehnologii, 12, 1, 161-166 (год публикации - 2020) https://doi.org/10.17725/rensit.2020.12.161

8. Циок Е.Н., Гайдук Е.А., Фомин Ю.Д., Рыжов В.Н. Melting scenarios of two-dimensional Hertzian spheres with a single triangular lattice SOFT MATTER, 16, 16, 3962 - 3972 (год публикации - 2020) https://doi.org/10.1039/C9SM02262G

9. Циок Е.Н., Фомин Ю.Д., Рыжов В.Н. The effect of confinement on the solid–liquid transition in a core-softened potential system PHYSICA A: STATISTICAL MECHANICS AND ITS APPLICATIONS, 550, 124521 (год публикации - 2020) https://doi.org/10.1016/j.physa.2020.124521

10. Гайдук Е.А., Рыжов В.Н., Фомин Ю.Д., Циок Е.Н. Многократное возвратное плавление в двумерной системе сфер герца с единственной кристаллической фазой ПРОБЛЕМЫ ФИЗИКИ ТВЕРДОГО ТЕЛА И ВЫСОКИХ ДАВЛЕНИЙ сборник тезисов докладов на XIX Всероссийской конференции, 86-87 (год публикации - 2020)

11. Кушнир И.А., Яковлев Е.В., Юрченко С.О. Экспериментальное исследование влияния пиннинга на динамику в 2d системе коллоидной суспензии во внешнем вращающемся электрическом поле ПРОБЛЕМЫ ФИЗИКИ ТВЕРДОГО ТЕЛА И ВЫСОКИХ ДАВЛЕНИЙ сборник тезисов докладов на XIX Всероссийской конференции, 121-122 (год публикации - 2020) https://doi.org/http://www.hppi.troitsk.ru/meetings/school/XIX-2020/abstracts.pdf

12. Циок Е.Н., Фомин Ю.Д., Тареева Е.Е., Гайдук Е.А., Рыжов В.Н. Влияние притяжения на фазовую диаграмму и сценарий плавления двумерных систем с обобщенным (n-m) потенциалом Леннарда-Джонса ПРОБЛЕМЫ ФИЗИКИ ТВЕРДОГО ТЕЛА И ВЫСОКИХ ДАВЛЕНИЙ сборник тезисов докладов на XIX Всероссийской конференции, 57-59 (год публикации - 2020)


Аннотация результатов, полученных в 2021 году
А9. Методом молекулярной динамики проведено исследование аномального поведения двумерной системы сфер Герца с alpha=7/2. Фазовая диаграмма данной системы представляет собой линию плавления треугольного кристалла с несколькими максимумами и минимумами. В областях возвратного плавления были найдены водоподобные аномалии плотности и диффузии. Причем, аномалия плотности наблюдалась как в жидкой, гексатической, так и в твердой фазах. Вычисления фононных спектров продольных и поперечных мод обнаружили отрицательную зависимость частоты поперечных мод от плотности вдоль всех направлений в областях с аномалией плотности. Это указывает на связь аномалии плотности с поперечными колебаниями кристаллической решетки. Области аномалий плотности и диффузии были нанесены на фазовую диаграмму. Было обнаружено, что области стабильности аномальной диффузии простираются до температур, значительно выше максимальной температуры плавления треугольного кристалла T=0.0058. Из анализа трансляционного параметра порядка, который уменьшается с ростом плотности в области возвратного плавления, было сделано предположение о наличии в системе структурной аномалии. А10. В 2021 году нами была написана программа для проведения молекулярно-динамических расчетов с эффективным потенциалом для коллоидных суспензий во вращающихся электрических и магнитных полях (Эффективный потенциал). Методом молекулярной динамики было проведено исследование фазовой диаграммы и сценариев плавления в двумерной системе с Эффективным Потенциалом для разных углов прецессии вектора напряженности магнитного поля 45°; 55°; 72°; 80° и 90°. Исследована фазовая диаграмма системы с Эффективным Потенциалом и определены сценарии плавления треугольного кристалла в зависимости от угла прецессии. Было показано, что уменьшение угла прецессии приводит к подавлению перехода газ-жидкость. Определено, что при угле 45° происходит кардинальное изменение фазовой диаграммы, на которой переход газ-жидкость не обнаружен. При высоких температурах треугольный кристалл плавится в соответствии с третьим сценарием для всех исследуемых углов прецессии. При движении вдоль линии плавления в область низких температур происходит смена сценария плавления с третьего на переход первого рода (без участия гексатической фазы) в системах с углом прецессии от 90° до 55°. При угле 45° кристалл плавится в соответствии с третьим сценарием при всех температурах. Проведено сравнения результатов с результатами исследования фазовой диаграммы и сценариев плавления в системе с обобщенным (nm)-потенциалом Леннарда-Джонса, проведенными ранее в рамках выполнения настоящего проекта, и в экспериментальной системе с суперпарамагнитными коллоидными частицами в конически-вращающихся магнитных полях. А11. Проведено молекулярно-динамическое моделирование воды (SPC/E модель) в узких щелевых порах. Показано, что при замерзании воды происходит упорядочение по атомам кислорода: они выстраиваются в несколько слоёв с треугольной симметрией. В зависимости от взаимного расположения слоёв может возникать различная объёмная структура, например, муаровы картины. В6. В 2021 году были проведены эксперименты по исследованию крупномасштабных структур из суперпарамагнитных коллоидных частиц диоксида кремния с добавлением магнетита в сольвенте (деионизированная вода) в конически-вращающихся магнитных полях, при углах прецессии вектора напряженности магнитного поля 63,5°; 72,3° и 90°. Исследовались фазовые диаграммы коллоидных систем при различных углах прецессии магнитного поля. Для построения фазовых диаграмм проводились серии экспериментов, каждый из которых включал в себя последовательное изменение значения силы тока на катушках, а как следствие изменение эффективной температуры в системе частиц, при фиксированном значении угла прецессии вектора напряженности магнитного поля. Полученные экспериментальные результаты подвергались пост-обработке, при которой стандартными методами распознавались частицы, определялась принадлежность их к конденсированной или газовой фазе, строились фазовые диаграммы на основе значений средней плотности каждой из фаз. Построены фазовые диаграммы систем коллоидных суспензий в конических вращающихся магнитных полях для разных углов прецессии вектора напряженности магнитного поля. Каждая диаграмма является результатом усреднения большого количества диаграмм, полученных экспериментально (до десяти). Анализ экспериментальных результатов показал, что изменение угла прецессии значительным образом влияет на фазовую диаграмму. В7. В 2021 году были проведены экспериментальные работы по исследованию влияния пиннинга на плавление в 2D системе коллоидных частиц, собранных во внешнем вращающемся магнитном поле. Для создания пиннингованных(неподвижных) частиц использовалась профилированная подложка. Методика создания профилированной подложки и кюветы для экспериментального исследования влияния пиннинга на процессы и явления в 2D системе коллоидных частиц основана на лазерном выжигании с высоким пространственным разрешением. Количество точек залипания (пиннинга) было выбрано равным 1% от общего числа узлов в кристалле. Полученные экспериментальные результаты подвергались пост-обработке, результатом которой являлись построенные фазовые диаграммы системы. Получены фазовые диаграммы пиннингованной системы коллоидных частиц с индуцированным при помощи вращающихся магнитных полей притяжением, а также диаграмма системы без пиннига для сравнения. Показано, что пиннинг значительным образом влияет на околокритическое поведение, процесс плавления, фазовую диаграмму. Из экспериментов следует, что пиннинг может стабилизировать состояние кристаллов, при эффективных температурах существенно выше точки плавления. Проведено сравнения результатов с результатами исследования пиннига в системах коллоидных суспензий в электрических полях, проведенными ранее в рамках выполнения настоящего проекта. Помимо основных достижений по проекту ещё получен ряд ДОПОЛНИТЕЛЬНЫХ заметных результатов по близкой тематике: D5. В рамках проекта был предложен новый подход к описанию стеклования, базирующийся на исследовании ячеек Вороного. В рамках данного подхода рассчитывался объем ячеек Вороного и их поверхность. Используя эти величины, был предложен параметр, названный сферичностью и пропорциональный отношению площади поверхности в степени 3/2 к объему. Нами были рассчитаны распределения вероятности объема ячейки Вороного и сферичности для 4-х стеклообразующих систем: полидисперсной системы с потенциалом Леннарда-Джонса, аморфного кремния, системы коллапсирующих мягких сфер, а также смеси Коба-Андерсена (бинарная смесь частиц разного размера, взаимодействующих посредством потенциала Леннарда-Джонса). Проведенное сравнение с расчетами радиальных функций распределения, среднеквадратичного смещения и промежуточной функции рассеяния позволили определить критическую ширину распределения, соответствующую температуре стеклования. Разработанный подход планируется использовать в дальнейших исследованиях, связанных с изучением стеклообразования в двумерных жидкостях, в частности, коллоидных системах. D6. Проведено молекулярно-динамическое моделирование углерода в области низких плотностей (не превышающих 2 г/см^3) при высоких (Т=6000 К) и низких (Т=2000 К) температурах. Показано, что корректное описание поведения углерода требует моделирования больших систем, тогда как все работы по этой теме производятся с системами порядка нескольких тысяч частиц. Обнаружено, что при Т=2000 К образуются кластеры с большой долей графитизированных частиц. D7. Методом молекулярной динамики исследовались водоподобные аномалии в системе с потенциалом с отрицательной кривизной в области отталкивания в зависимости от параметров потенциала и размерности пространства. Мы исследовали аномалию плотности, диффузии и структурную аномалию и показали, что порядок следования аномальных областей кардинально зависит от ширины отталкивательной ступеньки. Так, в трехмерной системе при малых значениях ширины ступеньки (1.35) порядок следования аномальных областей такой же, как в воде, а в двумерной системе - как в жидком кремнеземе. С увеличением ширины ступеньки (1.55) наблюдается инверсия областей аномалии диффузии и аномалии плотности. Такая необычная последовательность аномальных областей, отличная от воды и жидкого кремнезема, обусловлена исключительно шириной ступеньки и не зависит от размерности пространства. Однако, скорость исчезновения аномальных областей при изменении ширины ступеньки в случае трёхмерного пространства выше. https://arxiv.org/pdf/2111.06694.pdf https://arxiv.org/pdf/2110.01986.pdf https://arxiv.org/pdf/2111.13418.pdf

 

Публикации

1. Фомин Ю.Д., Циок Е.Н., Теслюк А.Б., Рыжов В.Н. The anomalous behavior of liquids in three-dimensional and two-dimensional spaces Radioelektronika, Nanosistemy, Informacionnye Tehnologii, 13, 2, 111-118 (год публикации - 2021) https://doi.org/10.17725/rensit.2021.13.111

2. - Graphene Surprises Researchers Again: Strange ‘Melting’ Behavior SciTechDaily, January 5, 2020, The study reported in this story was supported by the Russian Science Foundation... (год публикации - )

3. - Sublimation, not melting: Graphene surprises researchers again EurekAlert!, 6-Jan-2020, The study reported in this story was supported by the Russian Science Foundation... (год публикации - )

4. - Sublimation, Not Melting: Graphene Surprises Researchers Again AZO Nano, Jan 7 2020, The study reported in this story was supported by the Russian Science Foundation... (год публикации - )

5. - Scientists refine the melting curve of graphite Scientific Computing, 6 January 2020, The study reported in this story was supported by the Russian Science Foundation... (год публикации - )

6. - Sublimation, not melting: Graphene surprises researchers again Science Magazine, January 6, 2020, The study reported in this story was supported by the Russian Science Foundation... (год публикации - )

7. - Sublimation, not melting: Graphene surprises researchers again Bioengineer, January 6, 2020, The study reported in this story was supported by the Russian Science Foundation... (год публикации - )

8. - Sublimation, not melting: Graphene surprises researchers again Innovations Report, 06.01.2020, The study reported in this story was supported by the Russian Science Foundation... (год публикации - )


Возможность практического использования результатов
не указано